[发明专利]固态电解质、复合固态电解质、锂离子电池及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种复合固态电解质，其特征在于，所述复合固态电解质包括第一相含氧陶瓷基固态电解质和第二相含氧陶瓷基固态电解质；所述第一相含氧陶瓷基固态电解质为锂镧锆氧、锂镧钛氧、磷酸钛铝锂、磷酸钛锂、磷酸钛镓锂、磷酸钛铟锂、锗酸锌锂或磷酸钛钪锂；所述第二相含氧陶瓷基固态电解质为磷酸锗铝锂或磷酸锆铝锂，所述第二相含氧陶瓷基固态电解质的制备方法包括如下步骤：

(1)将原料升温至300-500℃，保温1-3h，得物料I；其中，升温速率为2-8℃/min；

(2)将所述物料I降温至20-25℃后，粉碎，之后再升温至800-1100℃，保温0.5-3h，得物料II；其中，升温速率为2-10℃/min；

(3)将所述物料II降温至400-700℃，保温0.5-3h，得物料III；

(4)将所述物料III升温至800-1100℃，烧结，保温1-4h，即得；其中，升温速率为2-8℃/min；

所述第二相含氧陶瓷基固态电解质与所述第一相含氧陶瓷基固态电解质的质量比为(0.1-0.9):1。

2.如权利要求1所述的复合固态电解质，其特征在于，所述第二相含氧陶瓷基固态电解质为磷酸锗铝锂。

3.如权利要求2所述的复合固态电解质，其特征在于，所述磷酸锗铝锂为Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃。

4.如权利要求3所述的复合固态电解质，其特征在于，步骤(1)中，制备所述磷酸锗铝锂所使用的原料为GeO₂、(NH₄)₂HPO₄、Li₂CO₃和Al₂O₃。

5.如权利要求1所述的复合固态电解质，其特征在于，所述第一相含氧陶瓷基固态电解质为磷酸钛铝锂、磷酸钛镓锂或磷酸钛铟锂。

6.如权利要求5所述的复合固态电解质，其特征在于，所述磷酸钛铝锂为Li_1.4Al_0.4Ti_1.6(PO₄)₃。

7.如权利要求6所述的复合固态电解质，其特征在于，所述磷酸钛铝锂由TiO₂、NH₄H₂(PO₄)₃、Li₂CO₃和Al₂O₃制得。

8.如权利要求7所述的复合固态电解质，其特征在于，所述磷酸钛铝锂的制备方法包括如下步骤：

S1、将制备所述磷酸钛铝锂的原料升温至70-100℃，升温速率为0.5-2℃/min；

S2、再升温至100-300℃，升温速率为0.5-2℃/min；

S3、再升温至200-500℃，升温速率为0.5-5℃/min；

S4、降温至20-25℃；

S5、粉碎后，升温至800-1100℃，烧结，保温3-7h，即得；其中，升温速率为2-8℃/min。

9.一种复合固态电解质的制备方法，其特征在于，所述复合固态电解质为如权利要求1～8中任一项所述的复合固态电解质，所述复合固态电解质的制备方法包括如下步骤：将所述第一相含氧陶瓷基固态电解质和所述第二相含氧陶瓷基固态电解质的混合物，进行烧结即可。

10.如权利要求9所述的复合固态电解质的制备方法，其特征在于，所述烧结的温度为800-1100℃。

11.如权利要求9所述的复合固态电解质的制备方法，其特征在于，所述烧结的时间为1-4h。