[发明专利]一种电化学氧化石墨制一氧化碳的方法

权利要求书

1.一种电化学氧化石墨制一氧化碳的方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：

在陶瓷膜电解池的阴极和阳极之间施加电压，使得含有氧气的气体在陶瓷膜电解池的阴极电解获得氧离子，所述氧离子经过所述陶瓷膜电解池的电解质传输至所述陶瓷膜电解池的阳极；所述陶瓷膜电解池的阳极处的石墨氧化，得到含有一氧化碳的气体；

所述阴极包括TCNO/SDC复合电极、CCNO/SDC复合电极中的至少一种；

其中，TCNO为Cr和Ni共掺杂的TiO₂陶瓷；CCNO为Cu和Ni共掺杂的CeO₂陶瓷；

所述阳极包括过TCNO/SDC复合电极、CCNO/SDC复合电极中的至少一种；

其中，TCNO为Cr和Ni共掺杂的TiO₂陶瓷；CCNO为Cu和Ni共掺杂的CeO₂陶瓷；

所述电解质包括YSZ、LSGM中的至少一种；

在所述陶瓷膜电解池的阴极和阳极之间施加0.8～3.0V电压；

所述石墨来源于退役堆照石墨；

含有氧气的气体在所述陶瓷膜电解池的阴极进行电解的条件为：700～900℃。

2.根据权利要求1所述的电化学氧化石墨制一氧化碳的方法，其特征在于，所述陶瓷膜电解池在使用之前进行还原处理。

3.根据权利要求2所述的电化学氧化石墨制一氧化碳的方法，其特征在于，所述还原处理的条件为：所述陶瓷膜电解池在700～950℃的温度下，含有氢气的气氛中，还原2～20小时。

4.根据权利要求1所述的电化学氧化石墨制一氧化碳的方法，其特征在于，所述退役堆照石墨在使用之前进行预处理，以获得粒径小于100μm的石墨。

5.根据权利要求1所述的电化学氧化石墨制一氧化碳的方法，其特征在于，所述含有氧气的气体中的氧气在所述陶瓷膜电解池的阴极处的体积含量为20～100％。

6.根据权利要求1所述的电化学氧化石墨制一氧化碳的方法，其特征在于，所述含有一氧化碳的气体在所述陶瓷膜电解池的阳极处的压力为常压。

7.根据权利要求1所述的电化学氧化石墨制一氧化碳的方法，其特征在于，所述陶瓷膜电解池的制备方法包括以下步骤：

a)将电解质粉末压成片，在1400～1500℃热处理15～25小时，作为陶瓷膜电解池支撑体和电解质；

b)将阴极材料、粘结剂、溶剂制成阴极浆料；将阳极材料、粘结剂、溶剂制成阳极浆料；

c)将阴极浆料和阳极浆料分别涂在所述电解质的两侧，获得陶瓷膜电解池生胚；

d)将陶瓷膜电解池生胚在1000～1200℃热处理3～10小时；然后在两侧涂覆集电流层，并使用金属丝作导线，在500～800℃热处理0.5～5小时，获得陶瓷膜电解池；

e)700～950℃下，将陶瓷膜电解池置于含有1～10％体积分数氢气的氩气中，再通入氢气还原2～20小时；

f)将堆照石墨进行预处理，得到粒径小于100μm的石墨；将所述石墨置于所述陶瓷膜电解池的阳极一侧；

g)700～900℃下，将陶瓷膜电解池阴极一侧通入氧气或者空气；对陶瓷膜电解池施加电解电压0.8～3.0V，在所述陶瓷膜电解池的阳极一侧产生一氧化碳。

8.根据权利要求7所述的电化学氧化石墨制一氧化碳的方法，其特征在于，所述阴极材料、粘结剂的质量比为100：10～20；

阴极材料和粘结剂的质量和与溶剂的体积比为2g：1～3mL。

9.根据权利要求7所述的电化学氧化石墨制一氧化碳的方法，其特征在于，所述阳极材料、粘结剂的质量比为100：10～20；

阳极材料和粘结剂的质量和与溶剂的体积比为2g：1～3mL。

10.根据权利要求1所述的电化学氧化石墨制一氧化碳的方法，其特征在于，所述电化学氧化石墨制一氧化碳的方法，包括以下步骤：

(1)将YSZ粉末压成8×8cm²、厚度为100～300μm的方片，在1400～1500℃热处理15～25小时，作为陶瓷膜电解池支撑体和电解质；

(2)将TCNO和SDC按照质量比1～2的比例混合并加入10～20wt％的乙基纤维素以及按照TCNO和SDC混合质量每2g加入1～3mL松节油透醇的比例加入松节油透醇混合研磨2～5小时制成TCNO-SDC浆料；

(3)将TCNO-SDC浆料涂在电解质的两侧，作为陶瓷膜电解池的阴极和阳极，获得陶瓷膜电解池生胚；

(4)将陶瓷膜电解池生胚在1000～1200℃热处理3～10小时；然后在两侧涂覆集电流层，并使用银丝作导线，在500～800℃热处理0.5～5小时，获得陶瓷膜电解池；

(5)将陶瓷膜电池先通入含有5％体积分数氢气的氩气，再通入氢气还原2～20小时；

(6)对堆照石墨进行预处理，研磨粉碎至粒径小于100μm的石墨微粉，将粉碎后的石墨微粉放入陶瓷膜电解池阳极一侧；

(7)700～900℃下，将陶瓷膜电解池阴极一侧通入氧气或者空气；对陶瓷膜电解池施加电解电压0.8～3.0V，在阳极一侧产生一氧化碳。