[发明专利]一种高致密度的Half-Heusler热电材料的制备方法及所得产品有效

专利信息
申请号: 202010260075.9 申请日: 2020-04-03
公开(公告)号: CN111334685B 公开(公告)日: 2021-11-02
发明(设计)人: 赵德刚;王琳;王建荣;王永鹏;薄琳 申请(专利权)人: 济南大学
主分类号: C22C13/00 分类号: C22C13/00;C22C30/04;C22C1/04;B22F3/14;B22F3/105;H01L35/20;H01L35/16
代理公司: 济南泉城专利商标事务所 37218 代理人: 贾波
地址: 250022 山东*** 国省代码: 山东;37
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摘要:
搜索关键词: 一种 致密 half heusler 热电 材料 制备 方法 所得 产品
【说明书】:

本发明公开了一种高致密度的Half‑Heusler热电材料的制备方法及所得产品,该方法通过微波合成—温压成型—微波烧结制备高致密度的Half‑Heusler热电材料,制备周期短,效率高,成分纯净具有单一相,组织分布均匀。所得产品热导率显著降低,热电性能优越,工业化前景良好。

技术领域

本发明涉及一种高致密度的块体TiNiSn或TiNiSn基Half-Heusler热电材料的制备方法及所得产品,属于新能源材料技术领域。

背景技术

热电材料作为一种绿色环保的可持续发展的功能材料,在能源和环境问题日益加剧的今天以其体积小、重量轻、坚固、无噪音、无污染、寿命长、易于控制等优点而引起了越来越多人的关注。塞贝克、帕尔帖以及汤姆逊效应的相继发现,使得热电转换技术开始被人们重视并且运用于量热、发电和制冷等方面。热电模块的转换效率由卡诺效率以及材料的品质因数(ZT)共同决定。提高材料ZT值是提高热电器件转化效率的重要途径,无量纲的热电优值ZT用来衡量热电材料的性能,定义为ZT2σT/κ。其中α、σ、κ分别是材料的Seebeck系数、电导率和热导率。其中定义α2σ为材料的功率因子(PF),是用来表征热电材料电学性能的重要参数。

作为功率发电应用的热电材料按照工作温区可以被分为中低温区热电材料和高温区热电材料。中低温区发电应用的热电材料的典型代表有PbTe,CoSb3基合金等,具有较高的热电优值,但是由于部分元素具有毒性、材料的高温机械性能和热稳定较差等原因,其大规模的商业化应用具有诸多挑战。高温热电材料的典型代表是传统的SiGe合金以及近年来新开发的half-Heusler合金。高温区热电材料的最高热电优值尽管低于中温区热电材料,但是由于可以工作在更大的温度区间,因此也可以产生较大的转换效率。同时,由于高温热电材料具有较好的机械性能和热稳定性,这使得它们在大规模商业化应用上具有明朗前景。

TiNiSn基Half-Heusler热电材料作为一种新型的高温热电材料体系,近几年来具有优异的电学性能、机械性能、热稳定性等优点,受到了国外内热电研究学者的广泛关注。其具有较低的电阻率,较高的塞贝克系数,但是热导率也相对较高。相较于SiGe合金,其组成元素相对廉价。国内外关于TiNiSn基Half-Heusler热电材料的制备方法通常采用熔融法、电弧熔炼、固相反应法以及机械合金化等工艺。已有学者通过电弧熔炼以及固相反应法结合电火花烧结或者热压烧结的方法制备了掺杂的TiNiSn基Half-Heusler热电块体材料。为了确保均质性以及消除杂相,通常需要进行两周甚至更长时间的退火处理,能耗较大。其中使用电弧熔炼的制备过程中为了确保均质性,往往需要进行多次熔炼。这些方法设备复杂,工序繁多,制备周期很长,且由于烧结温度高,烧结时间长,因此最终制备得到的块体材料晶粒粗大,热电性质较差。

专利CN105132725A公开了一种微波快速合成-烧结制备TiNiSn块体热电材料的方法,该方法通过冷压成型-微波合成-二次温压成型-微波烧结的工艺过程制得了TiNiSn块体热电材料。该方法克服了熔融法、电弧熔炼法等存在的工序繁多、设备复杂、制备周期长等问题,但依然存在合成烧结过程中温度不可控以及不能长时间保温的不足,且所得TiNiSn块体热电材料的致密度低。

发明内容

针对现有技术存在的不足,本发明提供了一种高致密度的Half-Heusler热电材料的制备方法,该方法制备工序简单,制备周期短,能耗低,得到的块体Half-Heusler热电材料为致密度高的单一纯相,晶粒细小,热电性能优良,易于大批量生产,工业产业化前景良好。

本发明通过微波合成—温压成型—微波烧结的工艺过程制得了高致密度的Half-Heusler热电合金,该方法制备周期短、效率高,成分纯净具有单一相,组织分布均匀,致密度高,适宜大规模生产。

为了实现上述目的,本发明的具体工艺流程如下:

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