[发明专利]一种用于二氧化碳加氢制备甲醇的催化剂及其制备方法在审
| 申请号: | 202010258502.X | 申请日: | 2020-04-03 |
| 公开(公告)号: | CN111437862A | 公开(公告)日: | 2020-07-24 |
| 发明(设计)人: | 马清祥;张一凡;赵天生;张建利;高新华;李鹏;范辉 | 申请(专利权)人: | 宁夏大学 |
| 主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;B01J37/18;B01J37/08;B01J37/03;B01J35/10;C07C31/04;C07C29/154 |
| 代理公司: | 北京高沃律师事务所 11569 | 代理人: | 马小星 |
| 地址: | 750021 宁夏回*** | 国省代码: | 宁夏;64 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 用于 二氧化碳 加氢 制备 甲醇 催化剂 及其 方法 | ||
1.一种用于二氧化碳加氢制备甲醇的催化剂,包括石墨相氮化碳和分散在所述石墨相氮化碳的片层结构中的Cu、ZnO和Al2O3;
所述Cu、ZnO和Al2O3的总质量与所述石墨相氮化碳的质量比为(80~100):(0~20);
且所述石墨相氮化碳的用量不为0。
2.如权利要求1所述的催化剂,其特征在于,所述Cu、ZnO和Al2O3的质量比为(4~6):(2.5~3.5):(2.5~3.5)。
3.权利要求1或2所述的催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
将可溶性铜盐、可溶性锌盐、可溶性铝盐和水混合,得到混合溶液;
将所述混合溶液、碳酸钠溶液和水混合,进行共沉淀反应,得到沉淀物;
将所述沉淀物进行第一焙烧,得到中间产物;
将所述中间产物和石墨相氮化碳混合后,进行第二焙烧,得到催化剂前驱体;
以H2和N2的混合气体作为还原气体,将所述催化剂前驱体进行还原,得到所述催化剂。
4.如权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述共沉淀反应的温度为60~80℃,发生所述共沉淀反应的反应液的pH=6~8。
5.如权利要求3或4所述的制备方法,其特征在于,所述共沉淀反应在搅拌的条件下进行;
所述搅拌的速率为650~900r/min,所述搅拌的时间为1~5h。
6.如权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述第一焙烧的温度为200~400℃,所述第一焙烧的时间为2~6h。
7.如权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述第二焙烧在氮气气氛下进行;
所述第二焙烧的温度为400~700℃,所述第二焙烧的时间为2~5h。
8.如权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述H2和N2的体积比为5:95;
所述H2和N2的混合气体的流速为45~55mL/min;
所述还原的温度为250~350℃。
9.如权利要求5所述的制备方法,其特征在于,所述共沉淀反应完成后,还包括将共沉淀反应后得到的生成液依次进行老化、固液分离和干燥;
所述老化的温度为20~50℃,所述老化的时间为10~15h;
所述干燥的温度为60~100℃,所述干燥的时间为5~15h。
10.如权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述石墨相氮化碳是由单氰胺、双氰胺、三聚氰胺或尿素通过热聚合制备得到;
所述热聚合的温度为400~700℃。
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