[发明专利]一种复合光催化材料及其制备方法和应用

说明书

本发明属于材料技术领域，公开了一种复合光催化材料及其制备方法和应用，通过在惰性气氛中加热碳化处理过渡金属‑MOF和石墨化氮化碳复合材料，原位构建氧化铁/石墨烯/氮化碳三元异质结界面，利用高温碳化MOF得到的超高导电性的石墨烯作为界面载流子高速输运通道，大大提高了载流子分离效率。通过本发明制备的复合光催化材料，其电子空穴分离效率和可见光吸收性能均得到显著提升，因此表现出较高光催化水分解产氧性能，为推进光催化水分解制氢规模化应用奠定了坚实的基础。

技术领域

本发明属于材料技术领域，具体涉及一种复合光催化材料的制备方法和应用。

背景技术

光催化水分解制氢需借助半导体光催化材料，将太阳能转化为清洁能源氢能，其是从根源上解决能源危机和环境污染的理想途径。光催化水分解制氢包含两个半反应，即产氢和产氧。其中产氧半反应涉及四电子过程，反应能垒较高和反应速率较慢，是光催化水分解制氢过程的速控步。因此，设计和制备高效光催化产氧复合光催化材料是实现光催化产氢的关键所在。

石墨化氮化碳片层材料具有制备过程简单﹑成本较低﹑稳定性好﹑能带结构匹配等优点，是较为理想的可见光催化材料。然而，单一组分氮化碳材料存在可见光响应范围较窄和电子空穴复合较快等缺点，其光催化产氧活性较差。通过添加产氧助/共催化剂，可以大大提高其光催化产氧性能。过渡金属氧化物因其制备简单，成本低廉，可见光吸收较强和助/共催化性能优异，因此在设计和制备高效氮化碳基复合光催化产氧材料中引起极大关注。近年来，设计和开发的系列WO_x/g-C₃N₄，CoO_x/g-C₃N₄，NiO/g-C₃N₄，FeO_x/g-C₃N₄复合光催化材料具有较高的光催化产氧性能。然而，这些过渡金属氧化物/氮化碳异质结界面因存在较大载流子迁移阻抗，可见光吸收性能依然较低等缺点，大大制约了其光催化产氧中的应用。

发明内容

本发明旨在至少解决现有技术中存在的技术问题之一。为此，本发明提出一种复合光催化材料及其制备方法和应用，制得的氧化铁/石墨烯/氮化碳复合光催化材料的电子空穴分离效率和可见光吸收性能得到显著提升，从而能够表现出较高的光催化水分解产氧性能。

为了克服上述技术问题，本发明采用的技术方案如下：

一种复合光催化材料的制备方法，包括如下步骤：

a)热处理尿素制备氮化碳：密封条件下，热解尿素，得氮化碳粉末材料，冷却后备用；

b)Fe-MOF材料的制备：在有机溶剂中加入有机酸和铁盐，密封，经溶剂热处理，得Fe-MOF材料；

c)Fe-MOF/氮化碳复合材料的制备：取步骤a)制得的氮化碳材料和步骤b)制得的Fe-MOF材料，分散于醇溶剂中，搅拌至醇挥发，得Fe-MOF/氮化碳复合材料；

d)对Fe-MOF/氮化碳复合材料进行热处理：将步骤c)制得的Fe-MOF/氮化碳复合材料在惰性气氛中进行热处理，冷却，得所述复合光催化材料。

作为上述方案的进一步改进，所述有机酸选自对苯二甲酸、均苯三甲酸或咪唑二羧酸中的一种。

作为上述方案的进一步改进，所述铁盐选自氯化铁、硝酸铁或硫酸铁中的至少一种。

作为上述方案的进一步改进，所述铁盐和有机酸的质量比为(1-3):1。

作为上述方案的进一步改进，步骤b)中的溶剂热处理时的温度为90-150℃，处理时长为12-24h，所述有机溶剂包括DMF溶剂。

作为上述方案的进一步改进，步骤c)中所述Fe-MOF材料和所述氮化碳材料的质量比为1:(1-6)。