[发明专利]一种电化学制备石墨烯的方法

说明书

本发明公开了一种电化学制备石墨烯的方法，包括以下步骤：步骤（1）：将烷基酸加热熔化后加入鳞片石墨，混合均匀后压制成型，制得石墨电极；步骤（2）：将石墨电极作为阳极浸入电解液中，施加直流电压进行电化学膨胀，制得膨胀石墨；步骤（3）：对膨胀石墨进行液相超声剥离制得石墨烯浆料，再对石墨烯浆料进行干燥即得到石墨烯粉体。本发明提供了一种新的电化学法连续化制备石墨烯方法，解决了现有石墨烯制备技术中所存在的制备工艺复杂、成本较高、不适宜于规模化生产、易污染环境的技术问题。

技术领域

本发明涉及石墨烯技术领域，尤其涉及一种电化学制备石墨烯的方法。

背景技术

目前，制备石墨烯的方法有很多种，其中以氧化还原法、液相剥离法以及机械剥离法为主，而电化学法因其制备工艺简单、能耗低、成本低、易工业化，近年来也得到广泛采用。电化学制备石墨烯通常是以高定向热解石墨、石墨纸（石墨箔）、石墨棒、碳纤维等宏观整体材料为原材料，以水、离子液体或极性有机溶液为电解液，阳极膨胀制备石墨烯。典型技术如下：

申请号为CN201811430608.2的专利文献公开的技术方案为：采用高定向热解石墨、热解石墨、柔性石墨箔、碳纳米管或碳纤维为原材料，在碱性电解液中经电化学方法制备氧化石墨烯或石墨烯量子点的方法，但该方法采用的高定向热解石墨价格昂贵，不适宜批量化生产使用。

申请号为CN201810153693.6的专利文献公开的技术方案为：采用石墨棒为原材料在三羟甲基氨基甲烷-盐酸为缓冲液，在恒压直流电下进行电解剥离，得到氧化石墨烯分散液。但采用石墨棒容易引入无定形碳等杂质，进而会影响产品质量。

申请号为CN201710043229.7的专利文献公开的是一种制备石墨烯的电解反应装置，但该技术是以石墨纸为原材料电化学制备石墨烯设计的特殊进料设备。

DOI：101021/nn900546b的文献中还公开了采用[BMIM][BF₄]的离子液体为电解液电化学制备石墨烯，然而离子液体容易在较高电位下被氧化导致电解液组成发生变化。极性有机溶液（二甲亚砜DMSO、碳酸丙烯酯PC等）则容易被膨胀石墨带出而进入水体中污染环境。

另外，在电化学法制备石墨烯的现有技术中，涉及到石墨电极的制备方法通常有以下几种：

第一种：石墨与粘结剂、树脂进行混合，经过超高压力下的等静压成型、培烧炭化、石墨化等工序制成石墨板或石墨棒。石墨为3000目及以上的超细石墨粉，粘结剂一般为沥青，将添加的粘结剂及树脂先培烧炭化形成无定形炭，无定形炭再经石墨化转化为石墨结构。

第二种：插层石墨经高温膨胀，形成蠕虫状的膨胀石墨。将膨胀石墨进行机械辊压制备成石墨纸或柔性石墨板。插层石墨主要采用硫酸、乙酸、甲酸、磷酸、氯化铁等试剂为插层剂，在施加电压或氧化剂作用下插入石墨层间制得。或采用氯化铁、氯化铝为插层剂，在密闭容器中经高温加热插入石墨层间获得。

第三种：采用化学气相沉积（CVD）方法制得热解石墨或高定向热解石墨。热解石墨或高定向热解石墨为一种宏观块体材料。

但上述的这些石墨电极在进行电化学膨胀时，因发生插层反应、电子转移、离子转移等，使颗粒表面水分子浸润性变好，产生或加强毛细作用，进而使水分子浸入电极内部，颗粒与颗粒间的水分子分解导致电极崩解，最终导致整个反应终止，这也极大地限制了电化学法制备石墨烯技术的应用。

基于上述现有技术存在的问题，有必要研发能够解决上述问题的新技术。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术中存在的上述问题，提供了一种电化学制备石墨烯的新方法，本发明一方面解决了现有石墨电极在电化学反应时电极内部因产生气体发生崩解，无法持续导电从而连续化制备石墨烯的技术问题；另一方面解决了现有石墨烯制备技术中所存在的制备工艺复杂、成本较高、不适宜于规模化生产、易污染环境的技术问题。