[发明专利]一种铬基氮化碳催化剂的固相法制备方法及应用

说明书

本发明公开了一种铬基氮化碳催化剂的固相法制备方法及应用，制备时首先将三聚氰胺、三氧化二铬和氯化铵加入到乙醇溶液中，经过研磨、煅烧后即可得到最终产物。该方法不仅操作简单，原料易得，而且固相合成法改变了三聚氰胺原有的体相结构，使得所得到的最终产物呈多孔片状。多孔片状的铬基氮化碳催化剂既有利于活性组分铬在催化剂表面的分散，又有利于气体的吸附。在300℃时，所述铬基氮化碳催化剂的催化氧化NO的去除率可达80%。

技术领域

本发明涉及环境功能材料技术领域，具体涉及一种铬基氮化碳催化剂的固相法制备方法及应用。

背景技术

近年来，随着社会的快速发展，随之产生的环境问题逐渐成为当今社会人类所不得不正视的一个影响全人类可持续发展的问题。其中，酸雨、臭氧层破坏、光化学烟雾和温室效应是其中几类较为突出的问题，而氮氧化物NOx则是导致此类问题的主要污染物之一，其已经严重威胁到人类的生活环境和健康。目前，世界各国对氮氧化物NOx的排放限制越来越严格，2019年颁布的《政府工作报告》中明确了氮氧化物排放量下降3%的总目标。因此，减少氮氧化物NOx的排放对我国社会发展以及全人类生存发展至关重要。

目前，用于工业上的较为经济的烟气脱硝方法是先将烟气中的NO氧化成NO₂，利用NO₂溶解度较高的特性，可以进一步利用碱性物质对其进行脱除，从而到达完全去除氮氧化物NOx并进行资源化利用的目的。关于NO的氧化，按氧化方式的不同可分为催化氧化法、气相氧化法和液相氧化法。其中，气相氧化法和液相氧化法存在反应时间长，运行成本高，容易造成二次污染等问题。而催化氧化法具备投资和运行费用低，污染物去除效果好且性能稳定的特点，具有良好的发展前景。其中，催化氧化法的核心无疑在于催化剂的制备。

近年来，常用的催化氧化NO的催化剂主要有活性炭催化剂、分子筛催化剂、贵金属催化剂和金属氧化物催化剂。活性炭催化剂虽具有较大的比表面积和良好的孔结构，但是其仅在低温下具有较高的NO氧化效率，其催化活性随温度的升高而降低；此外，烟气中的水蒸气和SO₂也会在一定程度上影响活性炭催化剂的催化活性。分子筛催化剂比表面积大、微孔均匀，但是分子筛催化剂仅在高温下表现出较高的催化活性，又因为受热力学平衡限制，NO氧化率并不高。贵金属催化剂中常用的贵金属主要包括Pt、Pd、Au等，因其具有催化活性高、耐高温、耐腐蚀等优良特性而被广泛应用于催化领域，但是贵金属价格昂贵，不适用于工业化大批量生产应用。因此，资源储存丰富、价格相对低廉、具有良好的催化活性的金属氧化物催化剂越来越受到大家的关注。

氮化碳作为一种不含金属组分的催化剂，不仅具有很高的热稳定性、化学稳定性和一定的耐酸碱性，而且具有价格低廉，制备简单和环保等优点。因此，氮化碳在能源转换和环境净化领域具有重要的应用前景，越来越受到相关领域的广泛关注。基于此，将氮化碳作为热催化脱硝催化剂的载体，必将具有良好的发展前景。但是，氮化碳本身的结构不利于气体的吸附，如不对其进行一定的改性，其在催化氧化一氧化氮领域的应用必将受到极大的限制。

发明内容

本发明的目的在于解决现有技术中的不足，提供一种铬基氮化碳催化剂的固相法制备方法及应用，该催化剂主要利用固相法合成，制备过程简单，原料易得，制得的铬基氮化碳催化剂具有良好的催化氧化NO性能。

本发明的技术方案为：一种铬基氮化碳催化剂的固相法制备方法，包括以下步骤：

（1）将三聚氰胺、三氧化二铬和氯化铵加入乙醇溶液中，研磨；

（2）将经步骤1研磨过的样品取出后煅烧，将煅烧得到的样品取出，得到铬基氮化碳催化剂。

进一步地，步骤1中所用的三聚氰胺为氮化碳前驱体，三氧化二铬为铬源，氯化铵为造孔剂，三者的物质的量之比为400:1~10:1500。

进一步地，步骤2中的煅烧过程是在马弗炉中进行，具体是以2-3℃/min的速率升温至500-540℃后进行煅烧，并保温2-6 h。