[发明专利]定向组装石墨烯、石墨烯-碳纳米管复合导热膜及其制备方法

权利要求书

1.一种定向组装石墨烯的制备方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：

S1：混合氧化石墨烯和水性溶剂，得到氧化石墨烯水性溶液；

S2：混合所述氧化石墨烯水性溶液以及可溶于水的金属盐，得到含金属离子的氧化石墨烯水性溶液；

S3：将所述含金属离子的氧化石墨烯水性溶液进行缓慢降温至水分子结晶成冰后进行冷冻干燥处理，得到定向组装氧化石墨烯；以及

S4：在200-600℃的温度下，使所述的定向组装氧化石墨烯在还原性气氛中处理1-10小时，得到负载金属纳米颗粒的定向组装石墨烯；

其中所述负载金属纳米颗粒的定向组装石墨烯具有层与层平行排列的三维层状结构，且层与层之间存在层间间隙；

其中，在所述负载金属纳米颗粒的定向组装石墨烯中，金属纳米颗粒铆合于所述定向组装石墨烯的三维层状结构中；

所述进行缓慢降温至水分子结晶成冰包括将所述含金属离子的氧化石墨烯水性溶液置于-1℃至-3℃冰箱内，放置10小时至15小时，进行缓慢降温至水分子结晶成冰。

2.如权利要求1所述的定向组装石墨烯的制备方法，其特征在于，所述氧化石墨烯和所述水性溶剂的质量比为1：10至1：100；

所述可溶于水的金属盐与所述氧化石墨烯水性溶液的质量比为1：100至1：1000；

所述可溶于水的金属盐选自下述中的一种或几种：铜盐、铁盐、钴盐、镍盐。

3.一种通过如权利要求1或2所述的定向组装石墨烯的制备方法所制备的负载金属纳米颗粒的定向组装石墨烯。

4.如权利要求3所述的负载金属纳米颗粒的定向组装石墨烯，其特征在于，所述负载金属纳米颗粒的定向组装石墨烯的石墨烯层间间隙为0.05-0.5μm。

5.一种石墨烯-碳纳米管复合导热膜的制备方法，其特征在于，所述方法由以下步骤组成：

步骤(1)：在存在磁场和碳源气体的情况下，在如权利要求3或4所述的负载金属纳米颗粒的定向组装石墨烯上原位生长碳纳米管，得到负载金属纳米颗粒的定向组装石墨烯-碳纳米管复合材料；

步骤(2)：在1000-1500℃的温度下，使所述负载金属纳米颗粒的定向组装石墨烯-碳纳米管复合材料石墨化，压延后得到石墨烯-碳纳米管复合导热膜；

其中碳纳米管在所述定向组装石墨烯的层与层之间形成搭接且与所述定向组装石墨烯的层状结构所在的平面呈垂直排列。

6.如权利要求5所述的石墨烯-碳纳米管复合导热膜的制备方法，其特征在于，在步骤(1)中，所述磁场强度为0.1-10A/m；

在步骤(1)中，所述碳源气体为甲烷/氩气的混合气体；

在步骤(1)中，原位生长碳纳米管的条件如下：碳源气体流速控制在1-100ml/min，反应温度900-1400℃，反应时间1-6h。

7.如权利要求5或6所述的石墨烯-碳纳米管复合导热膜的制备方法，其特征在于，如在步骤(1)中，在所述负载金属纳米颗粒的定向组装石墨烯-碳纳米管复合材料中，所述负载金属纳米颗粒的定向组装石墨烯与碳纳米管的质量比为5：1至50：1。

8.一种通过如权利要求5-7中任一项所述的石墨烯-碳纳米管复合导热膜的制备方法所制备的石墨烯-碳纳米管复合导热膜。

9.如权利要求8所述的石墨烯-碳纳米管复合导热膜，其特征在于，所述石墨烯-碳纳米管复合导热膜的厚度为30-100μm，水平导热系数为1500-2300W/(m·K)，垂直导热系数为30-100W/(m·K)。