[发明专利]固体电解质材料合成方法

说明书

固体电解质材料可以使用基于多部分溶剂/溶液的方法有利地合成，该方法对于用于形成固体电解质的不同反应物采用选择性溶剂化和/或粒度减小。

政府权利

本发明是在政府支持下在能源部合约编号DE-SC0013236下进行的。政府享有本发明的某些权利。

领域

本文所述的各种实施方案涉及固态一次和二次电化学电池、电解质和电解质组合物及其相应的制备和使用方法的领域。

发明背景

移动设备的数量和多样性的不断增加、混合动力/电动汽车的发展以及物联网设备的发展驱使对具有改进的可靠性、容量(mAh)、热学特性、寿命和再充电性能的电池组(battery)技术的需求越来越大。当前，尽管锂固态电池组技术在安全性、封装效率方面提供了改进，并且能够实现新的高能化学，但是需要进一步的改进。具体地，正在进行改善固体电解质组合物的生产能力和性能特性的工作。随着固态电池组应用的数量和多样性的增加，需要可扩展的生产工艺来满足这种需求。

溶液法通常容易按生产量进行扩展，因此通常被选择为用于生产各种材料的方法。关于固态电解质，已经使用溶液法制备了适用于锂固态电池组的含锂硫化物固体电解质。例如，使Li₂S和P₂S₅在极性非质子溶剂中反应的混合工艺已经用于形成硫化物固体电解质。另外，先前的工艺已经表明，不同的溶剂可以改变所产生的电解质的粒度和结晶相。通过现有方法生产的硫化物电解质包括Li₃PS₄和Li₇P₃S₁₁相，并且它们的室温离子电导率是不太大的0.12-0.27mS/cm。

其它现有方法可以将研磨工艺与溶液法相结合。在混合步骤之前增加粉碎步骤可以减少溶液加工步骤期间的时间，但不会缩短总加工时间，因为增加的步骤简单地将时间从溶液步骤转移到研磨步骤。可以将研磨介质添加到混合步骤中以促进固体反应物的粉碎并且可以减少反应时间，但是这种组合需要额外的能量输入和更昂贵的设备。

发明内容

本文公开的一个实施方案是用于生产硫化物固体电解质材料的方法，其包括以下步骤：将碱金属盐和含有P、B、Al、As、Sb、Bi、Si、Ge和Sn中的至少一种的硫化物化合物与极性非质子溶剂组合以形成第一溶液；将碱金属盐和极性质子化溶剂组合以形成第二溶液；将所述第一溶液和所述第二溶液组合以形成第三溶液；干燥所述第三溶液以制备硫化物固体电解质材料。

在另一个实施方案中，可以有利地使用用于形成固体电解质的不同反应物的基于多部分溶液的方法来合成固体电解质材料。另外，本文所述的方法易于扩展用于固态电化学电池的商业生产。

附图简述

通过结合下面简要描述的附图参考以下的详细描述可以理解本公开内容。注意，为了说明清楚起见，附图中的某些要素可能不是按比例绘制的。

图1是根据本公开内容的原理的用于生产固体电解质组合物的方法的流程图。

图2是根据本公开内容的原理的通过图1中所示的方法生产的固体电解质组合物的X射线衍射测量图。

图3是根据本公开内容的原理的包括固体电极组合物的锂固态电化学电池的示例性构造的示意性截面图。

所示实施方案的详细描述

在以下描述中，提供具体细节以赋予对本发明的各种实施方案的透彻理解。然而，在阅读和理解了本文的说明书、权利要求书和附图后，本领域的技术人员将会理解，可以实践本发明的一些实施方案，而不需要遵守本文阐述的一些具体细节。此外，为了避免混淆本发明，在本文描述的各种实施方案中找到应用的一些公知方法、过程、设备和系统没有被详细公开。