[发明专利]在介孔材料内制备受限的纳米催化剂的方法及其用途

说明书

本公开内容提供了在介孔材料(MPM)内制备受限的纳米催化剂的方法。该方法利用纳米晶体金属有机框架(MOF)的固态生长、随后是受控的变换，以在介孔材料内原位生成纳米催化剂。本公开内容还提供了纳米催化剂在广泛领域的应用，包括但不限于液体有机氢载体、合成液体燃料制备和氮固定。

关于联邦赞助的研究或开发的声明

本发明根据由能源部(Department of Energy)授予的DE-AR0000811和由能源部授予的DE-FE0026432在政府支持下进行。政府在本发明中具有某些权利。

相关申请的交叉引用

本申请与2018年3月26日提交的、标题为“METHOD OF MAKING CONFINEDNANOCATALYSTS WITHIN MESOPOROUS MATERIALS AND USES THEREOF”的美国临时专利申请第62/647,949号有关并且要求其优先权，该美国临时专利申请的全部内容通过引用并入本文。

1.领域

本公开内容提供了在介孔材料(MPM)内制备受限的纳米催化剂(confinednanocatalyst)的方法。该方法利用纳米晶体金属有机框架(MOF)的固态生长、随后是受控的变换(controlled transformation)，以在介孔材料内原位生成纳米催化剂。本公开内容还提供了纳米催化剂在广泛领域的应用，包括但不限于液体有机氢载体、合成液体燃料制备和氮固定。

2.背景

2.1.引言

本文提供的“背景”描述是为了总体上呈现本公开内容的背景的目的。在本背景部分中描述的程度上，目前命名的发明人的工作以及在提交时可能以其他方式不视为现有技术的描述的方面，既不明确地也不隐含地被承认为是针对本公开内容的现有技术。

金属有机框架(MOF)已经被广泛地用作用于在应用某些条件时制备催化活性材料的通用前体，所述某些条件例如在氮气下受控热解、在氧气下煅烧或在氢气下还原¹。Lee,K.J.；Lee,J.H.；Jeoung,S.；Moon,H.R.:Transformation of Metal–Organic Frameworks/Coordination Polymers into Functional Nanostructured Materials:ExperimentalApproaches Based on Mechanistic Insights,Accounts of Chemical Research 2017,50,2684-2692。MOF作为前体的通用性主要是由于它们的独特且高度可调的特征，例如由有机支柱(organic strut)隔开的明确定义的金属位点，该有机支柱沿着具有永久孔隙率的晶体结构显示，该晶体结构可以同时充当模板和前体两种角色。在变换时，取决于转化条件，即在氧化剂条件下的微孔金属氧化物或在惰性条件下的微孔碳质基质(carbonaceousmatrix)，MOF可以产生明确定义的纳米结构化的催化活性物质，该催化活性物质在分层支架(hierarchical scaffold)内是单分散的。所得的纳米结构化的催化剂可以由金属、金属氧化物、掺杂杂原子的碳及其组合构成(Wei,J.；Ge,Q.；Yao,R.；Wen,Z.；Fang,C.；Guo,L.；Xu,H.；Sun,J.:Directly converting CO₂ into a gasoline fuel Nat.Commun 2017,8,15174doi:10.1038/ncomms15174)。