[发明专利]一种复合固态电解质材料、其制备方法及在锂离子电池的用途

权利要求书

1.一种复合固态电解质材料，其特征在于，所述复合电解质材料包括依次堆叠的第一层、第二层和第三层，所述第一层为陶瓷基体层，第二层和第三层构成复合膜层，所述第二层为电解质导体包裹Al₂O₃颗粒形成的复合层，所述第三层为电解质导体层。

2.根据权利要求1所述的复合固态电解质材料，其特征在于，所述复合膜层通过Al₂O₃颗粒与锂盐反应形成；

优选地，所述复合膜层的厚度为0.1～50μm，优选为1～10μm；

优选地，所述电解质导体为LiAlO₂。

3.根据权利要求1或2所述的复合固态电解质材料，其特征在于，所述陶瓷基体层为固态快离子陶瓷基体层，化学组成为锂离子导体固态电解质，优选包括：NASICON结构的电解质和/或钙钛矿结构的电解质；

优选地，所述NASICON结构的电解质的化学组成为Li_1+xA_xB_2-x(MO₄)₃，其中x的范围为0.05～0.7，A包括Al、Ga、Sc、Y、Ca、Sr、Zn、Si、In、Lu、La、Fe或Cr中的任意1种或至少2种的组合，B包括Ti和/或Ge，M包括P和/或Si；

优选地，所述钙钛矿结构的电解质的化学组成为Li_3xM_1/3-2xLa_2/3-xNO₃，其中x的范围为0.01～0.17，M包括Ca、Sr、Zn、Mg、Al、Sc、Y、In或Cr中的任意1种或至少2种的组合，N包括Ti或Ge中的任意一种或两种；

优选地，所述锂离子导体固态电解质D50为0.1～10μm，D90为0.2μm～20μm；

优选地，所述锂离子导体固态电解质为D50为2～3μm，D90为1～10μm的Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃和Li_0.5La_0.5TiO₃；

优选地，所述Al₂O₃颗粒的化学组成包括ɑ-Al₂O₃、β-Al₂O₃或γ-Al₂O₃中的任意1种或至少2种的组合，优选为ɑ-Al₂O₃；

优选地，所述Al₂O₃颗粒的粒径D50为1～50μm；

优选地，所述Al₂O₃颗粒为粒径D50为2～10μm的ɑ-Al₂O₃。

4.如权利要求1-3任一项所述的复合固态电解质材料的制备方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：

(1)采用电解质粉，通过成型工艺制备出陶瓷基体素坯；

(2)配制含有Al₂O₃的浆料，通过涂布工艺，将所述浆料涂覆到步骤(1)所述陶瓷素坯的表面，形成Al₂O₃层；

(3)配制含有锂盐的浆料，通过喷涂工艺，在步骤(2)所述Al₂O₃层的表面形成锂盐层；

(4)烧结，得到复合固态电解质材料。