[发明专利]一种石墨烯改性水热合成氧化钌-氧化铈复合电极的制备方法

说明书

本发明属于光电催化降解有机溶液的技术领域，具体涉及一种石墨烯改性水热合成RuO₂‑CeO₂复合电极及其光电催化性能的研究。本发明在水热法合成的钌铈氧化物中掺杂石墨烯，通过控制石墨烯的添加量使电极材料的导电性得到提高，同时有助于光催化中光子的高效利用、光生载流子的产生和分离，因此电极材料的光电催化性能得到提升。本发明所制备的电极可用于模拟光电催化降解有机废水的实验，具有较大的实际应用价值。

技术领域

本发明属于光电催化降解有机溶液的技术领域，具体涉及一种石墨烯改性水热合成RuO₂-CeO₂复合电极及其在光电催化降解有机溶液方面的应用。

背景技术

目前二氧化铈的应用非常广泛，可作为发光材料、催化剂、紫外吸收剂等用于各个行业。同时，以铈为基体的催化剂的种类也很多，包括以CeO₂为载体负载金属或贵金属的催化剂，如CuO/ CeO₂、Au/ CeO₂ 等。掺杂贵金属可以在半导体中引入杂质能级，使能量较小的光子可以激发杂质能级上的电子，从而提高光子的利用率；还可以在晶体内部形成缺陷，提高光生载流子的迁移速率，抑制光生电子与空穴的复合。石墨烯作为SP²杂化的导体，具有导电导热性能好、表面积大、结构稳定等特点。因此，掺杂石墨烯会使半导体的能带间隙减小、比表面积增大、导电性提高，从而半导体的催化降解效率也提高。

水热合成法制得的粉末具有粒度小，且分布均匀，晶粒发育完整，颗粒之间的团聚较弱等优点，使得该方法制备的催化剂在催化降解有机溶液方面具有明显的优势。近年来，光电催化技术以其独特的光电协同效应和高效的催化效率而备受关注，在降解有机溶液方面取得显著成效。

发明内容

本发明的目的在于提供一种石墨烯改性水热合成RuO₂-CeO₂复合电极的制备方法及其光电催化性能研究。本发明采用水热合成法制备颗粒均匀、团聚较弱的钌铈氧化物粉末，然后将其溶于乙醇并加入不同质量的石墨烯，最终得到石墨烯改性水热合成的RuO₂-CeO₂复合电极。掺杂石墨烯可以降低半导体的带隙宽度，扩大光响应范围，同时，提高电极比表面积，增加电极表面对降解物质的吸附量。经验证得：本发明所述电极对甲基橙溶液具有较高的光电催化降解效率。

为实现上述目的，本发明采用如下技术方案：

一种石墨烯改性水热合成的RuO₂-CeO₂复合电极的制备方法及其光电催化性能研究，包括以下步骤：

(1)将六水硝酸铈和RuCl₃粉末(含钌37wt%)分别溶于乙醇溶液，然后将0.5~2mol/L 的Ce(NO₃)₃溶液和0.5~2mol/L 的RuCl₃溶液混合，得到含钌铈金属离子摩尔比例为1:(6~15)的混合溶液；

(2)向步骤(1)所得混合溶液中加入氨水，调节pH值至7~10；放入50~80℃的恒温水浴锅中加热搅拌30~90min；再转入水热反应釜中，在80~150℃下反应20~30h，获得沉淀物质；

(3)将步骤(2)所得沉淀物质放入离心机中离心，然后分别用乙醇和蒸馏水洗涤3~6次；将所得固体物质放入烘干箱中，保持60~100℃烘干10~15h；将烘干后的固体物质放入玛瑙研钵中研磨10~30min；获得固体粉末；

(4)将步骤(3)所得固体粉末溶于乙醇配制成钌铈总浓度为1~3 mol/L的溶液；然后超声震荡10~30min使之均匀分散；

(5)将步骤(4)所得溶液中加入终浓度为0~30mg/mL的石墨烯，并超声震荡10~30min使之混合均匀；