[发明专利]一种燃油蒸气催化氧化脱氧Pt/M-Y催化剂及其制备和应用有效

专利信息
申请号: 201911239408.3 申请日: 2019-12-06
公开(公告)号: CN112916038B 公开(公告)日: 2022-03-08
发明(设计)人: 丛昱;许国梁;陈帅;吴春田;唐南方 申请(专利权)人: 中国科学院大连化学物理研究所
主分类号: B01J29/12 分类号: B01J29/12;C10G27/00
代理公司: 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 代理人: 郑伟健
地址: 116023 辽宁省*** 国省代码: 辽宁;21
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摘要:
搜索关键词: 一种 燃油 蒸气 催化 氧化 脱氧 pt 催化剂 及其 制备 应用
【权利要求书】:

1.一种煤油蒸气催化氧化脱氧催化剂的制备方法,其特征在于:

催化剂为Pt/M-Y;M-Y为含M元素的Y型分子筛,M为H、Na、K、Cs、Mg、Ca、La、Ce元素中的一种或二种以上,M在分子筛中的存在形式为离子态或氧化物中的一种或二种,负载于Y型分子筛上;Pt为铂,铂以单原子形式掺杂在Y型分子筛晶体的骨架结构中;

所述催化剂中,铂的质量含量为0.1-2%;M元素的质量含量为0.2-5%;Y型分子筛的硅铝原子比,即Si/Al,为4-40;

催化剂制备分为以下步骤:

1)导向剂制备:

将铝源、氢氧化钠、去离子水按照m Na2O: Al2O3: n H2O的比例混合,充分搅拌10-30 分钟至全部溶解,其中,m为5-12,n为50-120;

将硅源、去离子水加入上述溶液,形成摩尔组成为t Na2O: Al2O3: s SiO2: h H2O混合物,充分搅拌30-60分钟,将混合物放置于密闭容器中,在常温下静置12-48小时,得到导向剂;其中,t为5-12,s为8-16,h为100-300;

2)晶化母液制备:

将铝源、氢氧化钠、氢氧化四氨合铂、去离子水按照x Na2O: Al2O3: y Pt: z H2O的摩尔比混合,搅拌10-30 分钟至全部溶解,其中,x为0.2-6,y为0.01-0.2,z为10-60;

将硅源、去离子水加入上述溶液,形成摩尔组成为k Na2O: Al2O3: w SiO2: y Pt: lH2O的混合物,充分搅拌30-60分钟,形成均匀的凝胶;其中,k为0.2-6,w为8-16,y为0.01-0.2,l为100-300;

3)分子筛晶化:

将步骤1)得到的导向剂缓慢加入步骤2)制备的凝胶中,导向剂与凝胶的体积比为1:8-1:12,强烈搅拌10-30分钟;

将上述物料置于密闭的合成釜中,在室温下静置陈化12-48小时;然后升温至90-130oC,在自生压力下晶化10-36小时,以120-200 oC/min的速率从晶化温度降温至室温,采用离心分离方式进行固液分离,使用去离子水充分洗涤固体产物至pH9,将所得固体物质在100-130 oC条件下干燥6-24小时,得到Pt/Na-Y分子筛原粉;

4)分子筛后处理:

将步骤3)得到的Pt/Na-Y分子筛原粉与0.6-1.2 mol/L的NH4NO3溶液按照1 g: (10~20)mL的固液比混合,在搅拌条件下升温至70-90 oC,在该温度下持续搅拌,保持0.5-5小时,离心分离,用去离子水对固体产物进行充分洗涤,将产物在100-120 oC下干燥6-12小时,获得铵交换处理的Pt/NH4-Y分子筛;

将Pt/NH4-Y分子筛置入马弗炉中,以1-5 oC/min的升温速度升至450-500 oC,在空气气氛中恒温焙烧2-5小时,得到Pt/H-Y分子筛;

将Pt/H-Y分子筛与0.1-1.5 mol/L的改性金属硝酸盐、盐酸盐或碳酸盐溶液进行等体积浸渍,改性金属为Na、K、Cs、Mg、Ca、La、Ce中的一种或二种以上,浸渍完成后,在100-120oC下干燥6-12小时;将干燥的固体粉末转移至马弗炉中,以1-5 oC/min的升温速度升至500-700 oC,在空气气氛中恒温焙烧2-5小时,得到Pt/M-Y分子筛粉末。

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