[发明专利]一种高热导率氮化硅陶瓷材料及其制备方法

说明书

本发明涉及一种高热导率氮化硅陶瓷材料及其制备方法，所述氮化硅陶瓷材料的原料组成包括α‑Si₃N₄和烧结助剂；所述烧结助剂为金属氢化物和碱土金属氧化物，总含量为2～12mol%；所述金属氢化物为ZrH₂；所述碱土金属氧化物优选为MgO、CaO和BaO中的至少一种。

技术领域

本发明涉及一种高热导率氮化硅陶瓷材料及其制备方法，具体涉及一种以金属氢化物ZrH₂和金属氧化物作为烧结助剂并通过气压烧结制备高热导率Si₃N₄陶瓷材料的方法，属于无机非金属材料领域。

背景技术

随着电子器件向小型化、集成化、高功率密度方向发展，散热成为电子器件发展的瓶颈之一。在集成电路中，陶瓷基板的性能是解决散热问题的关键。同时，陶瓷基板必须具有良好的力学性能，才能承受循环热应力。氮化硅(Si₃N₄)作为一种结构陶瓷，以其优异的机械性能、良好的摩擦学和磨损性能、优异的抗热震性能和较高的电阻率而备受关注。Haggerty等(J.Haggerty and A.Lightfoot Opportunities for enhancing the thermalconductivities of SiC and Si3N4 ceramics through improved processing,p.475-487 in Proceedings of the 19th Annual Conference on Composites,AdvancedCeramics,Materials,and Structures-A:Ceramic Engineering and ScienceProceedings,Volume 16,Issue 4.)预测了β-Si₃N₄理论热导率可达200～320Wm^-1K^-1，这一发现使得氮化硅陶瓷成为很有潜力的高密度大功率半导体器件中散热基板的备选材料。

对于理想的β-Si₃N₄单晶来说，不存在杂质、晶界、缺陷等散射因素，声子自由程最大，其热导率最优。但是氮化硅实际制备时，通常采用添加金属氧化物如MgO、Y₂O₃、ZrO₂、Al₂O₃等作为烧结助剂通过液相烧结得到致密的氮化硅陶瓷。α-Si₃N₄通过在液相中的溶解析出过程形成β-Si₃N₄，并通过液相实现晶粒生长和致密化，在冷却时液相作为低热导率的晶间相残留在烧结体内。因此，液相烧结得到的β-Si₃N₄陶瓷由晶粒和少量晶间相组成，晶间相和晶粒内各种缺陷都会对声子进行散射，从而使得β-Si₃N₄的热导率远低于理论值。

在众多缺陷中，晶格氧是影响氮化硅热导率的最主要负面因素，晶界相含量及分布的影响次之。国内外研究人员通过提高烧结温度，延长保温时间等手段，通过促进晶粒长大净化晶格以减少晶格缺陷，进而提高氮化硅陶瓷材料的热导率。但这种方法成本较高，不利于氮化硅的推广应用。另一方面，氮化硅晶格中氧含量和烧结过程中液相组成有密切关系，在溶解析出过程中，若液相中氧含量低，则会抑制氧固溶进β-Si₃N₄晶格。因此，研究人员也经常采用非氧化物代替氧化物，如用MgSiN₂代替MgO，用YF₃、Y₂Si₄N₆C等代替Y₂O₃，用ZrSi₂代替ZrO₂来调控液相组成，减少液相中氧含量，以降低β-Si₃N₄晶格中氧含量，进而提高热导率。

发明内容