[发明专利]一种增强石墨相氮化碳缺陷态电致化学发光的方法

说明书

本发明公开了一种增强石墨相氮化碳缺陷态电致化学发光的方法，通过高温处理使普通氮化碳实现局部脱氮重组，从而实现局部石墨化；随后利用浓硝酸的强氧化性将所形成的局域石墨结构破坏，从而使石墨相氮化碳形成更多的表面缺陷。在本发明方法所得石墨相氮化碳材料的电致化学发光活性相比于普通石墨相氮化碳材料提高了5‑20倍，并且信号更加稳定。具有较好的推广价值及应用前景。

技术领域

本发明属于材料制备领域，具体涉及一种增强石墨相氮化碳缺陷态电致化学发光的方法。

背景技术

石墨相氮化碳（Graphitic carbon nitride, g-C₃N₄）主要由氮、碳两种元素组成，是一种二维的软材料。与石墨烯有所不同，g-C₃N₄是一种具有适中带隙（大约2.7 eV）的半导体。因此，g-C₃N₄具有许多非常独特的性质，包括催化、光催化、荧光、电致化学发光等。尤其是其突出的电致化学发光活性得到了广大分析学者的普遍关注。作为一种新型的电致化学发光体，g-C₃N₄可以与过硫酸根形成共反应物体系，而产生强烈的阴极发光信号，因此在分析检测领域具有广大的应用前景。关于g-C₃N₄的电致化学发光机理，目前的研究结果普遍认为与其带隙有关，而普遍忽略了其表面缺陷态的重要作用。本发明介绍了一种提高g-C₃N₄表面缺陷密度来提高其电致化学发光活性的方法。

本发明通过高温处理使普通氮化碳实现局部脱氮重组，从而实现局部石墨化。随后利用浓硝酸的强氧化性将所形成的局域石墨结构破坏，从而使石墨相氮化碳形成更多的表面缺陷。在本发明方法所得石墨相氮化碳材料的电致化学发光活性相比于普通石墨相氮化碳材料具有显著提高，并且信号更加稳定。

发明内容

本发明的目的是提供一种通过提高石墨相氮化碳（g-C₃N₄）表面缺陷密度来增强其电致化学发光活性的方法，并解决普通石墨相氮化碳纳米材料电致化学发光活性较低且信号不稳定的问题。

为实现上述目的，本发明的技术方案是：

一种增强石墨相氮化碳缺陷态电致化学发光的方法，包括以下步骤：

（1）常规制备石墨相氮化碳

采用固相热聚合的方法制备体相石墨相氮化碳。即称取一定量前驱体置于马弗炉中，以2.3℃/min 的升温速率升温至550℃并保温4小时，使前驱体充分聚合得到黄色块状氮化碳，自然冷却至室温后研磨至粉状，备用。

作为优选，前驱体可以是三聚氰胺、双氰胺、尿素等碳氮化合物中的一种，用量为5g。

（2）高温处理

通过高温处理可以使普通氮化碳实现局部脱氮重组，从而实现局部石墨化。具体的：将步骤（1）得到的粉末放置在管式炉中，使用真空泵将石英管内抽成真空后，通入惰性气体恢复至标准大气压，再重复3次以确保管内为惰性气体气氛，温度设定在650 ~ 750℃保持反应0.5 ~ 3 h，冷却至室温备用。

作为优选，惰性气体可以是氮气或者氩气中的一种，升温速率为5 ℃/min，温度设定750 ℃，保温时间为0.5 h。

（3）硝酸回流

浓硝酸的强氧化性可以将高温处理所形成的局域石墨结构破坏，从而使石墨相氮化碳形成更多的表面缺陷。具体的：取步骤（2）高温处理后得到的粉末适量，加入浓硝酸氧化回流一定时间。反应结束后，通过抽滤分离得到固体，水洗至中性，烘干储存在干燥环境中备用。