[发明专利]一种高导热聚酰亚胺薄膜及其制备方法

说明书

本发明公开了一种高导热聚酰亚胺薄膜，包括聚酰胺酸树脂与均匀分布于所述聚酰胺酸树脂中的导热复合填料，所述聚酰胺酸树脂与导热复合填料的质量配比为(100‑150):(30‑150)，所述导热复合填料主要由微观形貌结构为片状、球状或颗粒状的填料A与微观形貌结构为纤维状、晶须、纳米线状或棒状的填料B均匀复合组成，所述填料A和填料B的质量配比为(10‑60):(40‑90)。本发明的高导热聚酰亚胺薄膜，通过将不同微观形貌结构的填料A和填料B引入到聚酰亚胺体系中，可以借助填料自身的性质提高薄膜导热性能的同时也实现对力学性能的改善。本发明还公开了该高导热聚酰亚胺薄膜的制备方法，操作简单，耗时短，成本低。

技术领域

本发明属于高导热绝缘材料及其制备领域，具体涉及一种高导热聚酰亚胺薄膜及其制备方法。

背景技术

聚酰亚胺（Polyimide, PI）薄膜作为高性能特种工程塑料薄膜，在较宽的温度范围内具有稳定而优良的物理性能、化学性能和电性能，尤其具有高热稳定性和玻璃化转变温度，已在航天航空和微电子等高技术领域得到广泛的应用。但是，随着微电子技术迅速发展，特别是通讯技术由4G升级至5G，高频率的引入、硬件集成度不断提高、芯片持续小型化，导致设备的功耗不断增大，发热量也随之剧增，元器件的散热已经成为5G时代通讯终端设备面临的关键问题。因此，需要开发一种可以为微电子集成元器件提供热量传导和控制方案的高导热聚酰亚胺薄膜。

聚酰亚胺导热高分子材料有本征型导热高分子材料和填充型导热高分子材料，本征型导热高分子材料通过改变材料分子和链节的结构来提高其导热性能，由于导热系数提高有限，成本高且不利于工业化生产。因此，通常采用将具有导热性能的填料引入聚酰亚胺基体，制备具有高导热性能的聚酰亚胺复合材料。目前，在高导热聚酰亚胺薄膜的研发中，主要通过向聚合物中填充Al₂O₃、AlN、BN、碳纳米管、石墨烯等无机导热填料，使其在复合材料中形成导热网络，提高材料的导热性能。然而，目前的高导热聚酰亚胺薄膜仍存在以下问题：

（1）分散于树脂中的无机导热填料用量较小，填料虽然均匀分散于树脂中，但彼此间未能形成相互接触和相互作用，导热性能提高不大；而填料用量较大时，一方面由于无机导热填料阻止了聚合物中分子链的移动，导致基体本身的韧性下降，另一方面无机导热填料与基体间裂纹在外加载荷作用下扩展将导致材料断裂失效，因此，填充较大量的无机导热填料虽然能使薄膜导热性能有较大提高，却使得薄膜的综合性能，尤其是机械性能显著下降，导致聚酰亚胺成膜易脆裂，甚至无法流延拉伸成膜，在实际应用中存在较大问题。

（2）通过引入导热填料与聚酰亚胺基体复合，能够在一定程度上增加复合材料的导热性能，然而，由于填料-基体界面上声子散射会产生高热阻，对热传导性能的改善相当有限。

因此，研发一种导热性能和机械性能优异的聚酰亚胺薄膜具有十分重要的意义。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是，克服以上背景技术中提到的不足和缺陷，提供一种导热性能和机械性能优异的高导热聚酰亚胺薄膜及其制备方法。

我们研究发现，填料-基体界面热阻不仅与填料组分有关，更重要的是与导热网络的结构，如基体填料的相互作用、填料的分散排列、填料的连接等相关，通过界面结构设计，有可能将界面热阻降到最低。为了形成高效、各向同性的导热网络，在结构和性能互补的基础上，将不同形状和尺寸的填料组合在一起，有望提高聚酰亚胺薄膜复合材料的导热性能。

基于上述发明构思，本发明提出的技术方案为：

一种高导热聚酰亚胺薄膜，包括聚酰胺酸树脂与均匀分布于所述聚酰胺酸树脂中的导热复合填料，所述聚酰胺酸树脂与导热复合填料的质量配比为（100-150）:（30-150），所述导热复合填料主要由微观形貌结构为片状、球状或颗粒状的填料A与微观形貌结构为纤维状、晶须、纳米线状或棒状的填料B均匀复合组成，所述填料A和填料B的质量配比为（10-60）:（40-90）。