[发明专利]一种负载型芬顿氧化催化剂有效
申请号: | 201911048855.0 | 申请日: | 2019-10-31 |
公开(公告)号: | CN112742376B | 公开(公告)日: | 2023-07-04 |
发明(设计)人: | 程晓东;王雪清;马和旭;马传军;郭宏山 | 申请(专利权)人: | 中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司大连石油化工研究院 |
主分类号: | B01J23/34 | 分类号: | B01J23/34;C02F1/72 |
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地址: | 100728 北*** | 国省代码: | 北京;11 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 负载 型芬顿 氧化 催化剂 | ||
一种负载型芬顿氧化催化剂的制备方法,包括以下步骤:以多孔载体吸附铈盐的溶液,干燥;干燥后的载体置于高锰酸钾溶液中,静置反应;反应结束后干燥,焙烧,得到所述负载型芬顿氧化催化剂。本发明制备的催化剂,以多孔载体负载铈,原位合成法制备了以铈的氧化物作为主要活性组分,并与锰形成掺杂效果的催化剂,作用于芬顿氧化过程,能迅速催化三价铁离子与过氧化氢反应生成亚铁离子,加速三价铁的转化,解决了传统的芬顿氧化中需要不断补充亚铁、产生铁泥固废的问题。
技术领域
本发明涉及催化剂技术领域,尤其涉及一种负载型芬顿氧化催化剂及其制备方法和应用。
背景技术
芬顿氧化是一种高级氧化技术,通过二价铁离子催化过氧化氢产生强氧化性的羟基自由基进行反应,能够有效的降解难处理废水,具有反应快、效率高等优点。目前认为芬顿反应是一系列复杂的自由基反应,其原理为
Fe2+ +H2O2→Fe3+ +HO• +OH− (k=63~76 M−1 s−1) (1)
Fe3+ +H2O2→Fe2+ +HO2• +H+ (k=0.001~0.01 M−1 s−1) (2)
Fe2+ +HO•→Fe3+ +OH− (k=3.2×108 M−1 s−1) (3)
H2O2 +HO•→HO2• +H2O (k=3.3×107 M−1 s−1) (4)
HO• +HO•→H2O2 (k=6×109 M−1 s−1) (5)
羟基自由基能够从有机物(R-H)中夺取氢原子并产生有机基团(R•),有机基团(R•)随后发生一系列化学转化形成各种氧化产物。由于式(2)反应速率很慢,造成芬顿反应二价铁消耗速率远远大于其生成速率,二价铁浓度降低,严重的限制了芬顿反应,影响到有机物的降解和H2O2的利用率。因此传统的芬顿反应需要补充大量的二价铁,同时也产生了大量氢氧化铁沉淀,造成二次污染。
为了提高芬顿氧化效果,相关学者对传统芬顿反应进行改进,如光-芬顿和超声芬顿,在紫外光或超声的条件下,可加强Fe2+对于H2O2的催化作用;电-芬顿能够通过电流的作用,将Fe3+还原为Fe2+,提高芬顿的氧化效果和H2O2的利用率。但是这些都需要辅助设备,同时光电的利用率低,能耗较高,限制其大规模的应用。而非均相芬顿技术因其成本低,操作方便而得到快速发展,但目前主要的芬顿非均相催化剂主要作用于过氧化氢产生羟基自由基的过程,提高过氧化氢的利用率,拓宽反应所需的pH。很少有催化剂作用于三价铁转化过程。然而,在芬顿氧化过程中三价铁转变成二价铁过程(式(2))比较慢,这影响了二价铁的催化作用。
因此,急需一种非均相催化剂可以催化这一过程,促进三价铁与过氧化氢的反应过程,加速三价铁的转化,提高氧化效率,减少铁的投加量,进而减少铁泥的产生量。
发明内容
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