[发明专利]利用瞬态吸收光谱预测光激发下镧基钙钛矿催化剂催化效率的方法

说明书

本发明涉及一种利用瞬态吸收光谱预测镧基钙钛矿催化剂催化效率的方法，其属于光催化动力学检测领域。本文中的钙钛矿催化剂在醇类作为空穴消除剂下，通过纳秒激光器激发样品产生瞬态载流子，在探测光下检测瞬态物种浓度随时间的变化，检测电子的寿命从而根据激发态寿命来预测不同类型的钙钛矿催化剂光催化剂的催化效率。

技术领域

本发明涉及光催化动力学领域，具体涉及基于动力学基础上对光催化为镧基钙钛矿(LaBO₃B＝Co,Mn,Ni)光催化还原CO₂效率的快速检测及预测。

背景技术

工业化的大肆发展以及当前经济的高速发展，导致了能源消耗的急剧增长，相应的带来了一系列的环境问题。近年来，全球面临能源危机以及环境污染的严峻挑战，当前全球大气变暖，两极冰川逐渐融化，海平面逐年上升是现在迫切需要解决的环境问题。CO₂是造成温室效应的主要源头，对CO₂的处理当前存在三种方法：1)对CO₂的捕获；2)对CO₂的封存；3)对CO₂的转化。对CO₂的转化是现在炙手可热的研究内容。

自电催化H₂O成H₂和O₂的产生，光催化及电催化备受研究者的青睐。其中已经研究出活化CO₂的化学方法如下：

a)用太阳能电池产生的能量对CO₂和H₂O进行电催化还原。

b)直接利用紫外或者可见光对改性的半导体催化剂直接进行光催化还原CO₂和H₂O。

c)通过加热提供额外的能量促进CO₂和H₂O反应过程中旧化学键的断裂与新化学键的形成，称之为热催化。

受自然界植物通过太阳光的照射自身体内的叶绿素可以通过光合作用将CO₂和H₂O转换成O₂和其他有机物用于自身的成长的影响，光催化技术成本低，且无污染具有很大的应用前景。太阳能取之不尽用之不竭，且无需运输是最重要的可再生清洁能源。太阳能作为光催化中光源，CO₂作为碳源，利用太阳能将CO₂转换为碳基燃料，从而不仅缓解温室效应同时所产生的碳基燃料对现有能源结构做出了积极调整也摆脱了对传统化石能源的依赖，在解决能源和环境问题上有重大的应用前景。

近年来为开发出检验CO₂光还原的不同类型大小规模光反应器不计其数，但均存在一定的缺陷。此外，光反应器设计所需要建造的成本以及反应器设计成功后测试过程中所需的大量材料(光催化剂、溶剂、添加剂等)，特别是测试评估光催化反应过程中所消耗的时间都证明迫切需要开发出可以快速检测且评估出不同催化剂催化效率的新方法。

瞬态吸收光谱(TAS)又称激光闪光光解技术，利用具有一定强度的脉冲激发光激发样品，样品在受到一定脉冲光激发后，通过物理或者化学过程产生大量的电子激发态及短寿命很短的中间体(三重态、自由基等)，激发出的瞬态物种随时间变化，其寿命由此技术检测。在本申请中，通过TA光谱可检测到半导体催化剂中载流子随时间的衰减变化，载流子的分离与捕获及其寿命是决定催化效率高低的重要因素。因此，利用此技术对光催化还原CO₂的光催化剂效率进行评估非常具有潜在价值。

(TAS)作为评估光催化剂活性的工具具有以下优势：(a)灵敏度高，对样品的需求量很少，通常为几mg；(b)检测速度快，整个检测过程仅需几分钟；(c)很容易实现不同时间尺度范围内载流子的动力学过程。因此，可用此技术对光催化反应(例如光催化还原CO₂)中的诸多实验条件进行快速筛选而不消耗大量时间和材料，因此利用此技术方法可以快速准确的确定出不同光催化剂中载流子的动力学从而预测光催化的催化效率。

发明内容