[发明专利]一种负载型单层水滑石结构研究方法

说明书

本发明提供了一种负载型单层水滑石结构研究方法，利用Material Studio，构建出不同负载构型的单层水滑石结构，利用Castep程序包对不同负载的单层水滑石结构性能进行表征，根据表征数据筛选得到负载型单层水滑石的合理结构；本发明利用密度泛函理论模拟方法，成功构建单层水滑石的单原子催化剂模型、合金团簇负载模型以及氧化物负载模型，通过量子化学软件Castep可以快速预测不同负载结构单层水滑石的稳定性，缩短实验合成周期，且可以分析不同负载金属对单层水滑石催化活性的影响，为实验中制备高效催化剂提供有效的理论基础。

(一)技术领域

本发明涉及负载型单层水滑石结构搭建及性质计算技术领域，涉及一种负载型单层水滑石结构研究方法。

(二)背景技术

层状双金属氢氧化物是水滑石和类水滑石的统称，引起特殊的层状结构，其具有主体层板的化学组成可调变，层间客体阴离子的种类和数量可调变，插层组装体的粒径尺寸和分布可调控等特性。在催化加氢、CO₂还原和光催化降解有机污染物等方面都具有很多的用途。而单层水滑石(mono-LDHs)则是近来新报道的具有优异比表面积和催化活性的新材料，主要通过对原始水滑石进行层板剥离得到单层水滑石结构。为了提高单层水滑石稳定性及其催化活性，文献报道中通常在单层水滑石上负载不同尺寸金属和氧化物等对其进行改性从而获得性能更加优良的催化剂。

但不同尺寸金属或氧化物是如何负载在单层水滑石表面却鲜有人报道，且多金属负载的单层水滑石模型也未见人报道。因此对单层水滑石负载体系模型进行详细阐述尤为重要。本发明通过第一性原理计算软件Castep可清楚阐述单层水滑石负载单金属原子、单层水滑石负载合金团簇和单层水滑石负载氧化物的结构，并对其稳定性和电子活性等性质进行研究，可为实验制备负载型单层水滑石提供充足的理论依据。

密度泛函理论(DFT)作为第一性原理中最重要的理论之一，在预测催化剂活性、研发新型功能材料和药物研发中都有广泛的应用，能大幅度缩短实验周期及实验成本。本发明利用第一性原理软件包Castep对单层水滑石的单原子催化剂模型(SACs)、合金团簇负载模型以及氧化物负载模型进行详细研究，阐明了不同尺寸以及不同形式的催化剂在单层水滑石上的负载结构。通过该理论计算能够为实验中制备出性能优良的单层水滑石催化剂指明方向。

(三)发明内容

本发明提供了一种负载型单层水滑石结构研究方法，利用Material Studio(MS)，构建出不同负载构型的单层水滑石结构，利用Castep程序包对不同负载的单层水滑石结构性能进行表征，根据表征数据筛选得到负载型单层水滑石的合理结构。

本发明的技术方案如下：

一种负载型单层水滑石结构研究方法，所述方法包括：

(1)单层水滑石负载模型构建方法如下：所述单层水滑石负载模型具体例如锌铝水滑石，构建出Zn/Al＝3的水滑石层板，表示为[Zn₁₂Al₄(OH)₃₂]⁴⁺，且具有D_3d对称性，其空间群为R-3m；采用分子簇模型来表示水滑石主体层板结构，其中所有的Zn，Al都处于统一平面，Al原子周围有6个Zn形成一个正六边形结构，因为Al³⁺同晶取代了Zn²⁺使得八面体单元带一个正电荷，因而Al离子相互间远离，短程内分布均匀；为平衡层板表面的正电荷，使结构呈电中性，选取NO₃^-为层间阴离子，最后将优化得到的水滑石主体层板沿着晶胞c方向有序排列，构建出单晶胞大小的单层水滑石结构；

(2)利用Material Studio(MS)构建出了单原子负载型单层水滑石，合金团簇负载型单层水滑石，以及氧化物负载型结构，并随后对其构型进行优化，探究其最优构型；