[发明专利]一种改性石墨烯基铁配合物及其合成方法

说明书

本发明公开了一种改性石墨烯基铁配合物，其结构式如I所示。其合成过程包括以下步骤：(1)N‑氨乙基‑γ‑氨丙基三甲氧基硅烷改性氧化石墨烯合成氨基化石墨烯；(2)氨基化石墨烯与水杨醛反应合成改性石墨烯‑席夫碱配体；(3)改性石墨烯‑席夫碱配体与二价铁离子配位合成改性石墨烯基铁配合物。本方法所合成的改性石墨烯基铁配合物对高氯酸铵(AP)热分解具有显著的催化作用，可作为AP基复合推进剂中的燃烧催化剂使用。

技术领域

本发明涉及一种改性石墨烯基铁配合物及其合成方法，该化合物可有效促进高氯酸铵(AP)的热分解，可作为AP基复合固体推进剂的燃烧催化剂使用。

背景技术

固体推进剂在战术导弹和火箭中具有广泛的应用，其综合性能直接关系到现代武器装备系统的精确打击、高能毁伤及生存能力。燃烧催化剂是固体推进剂的重要部分，对改善固体推进剂的燃烧性能具有显著作用。

以AP作为氧化剂的复合固体推进剂由于众多的优异性能而具有较为广泛的应用，含铁的催化剂可有效促进AP的热分解，进而提升AP基复合推进剂的燃烧性能。目前，纳米氧化铁、二茂铁及二茂铁衍生物卡托辛在AP基复合固体推进剂中具有较好的催化效果。

虽然上述三种催化剂均可有效促进AP的热分解，但它们各有其缺陷和不足。纳米氧化铁由于具有较大的比表面积而易于团聚，团聚后催化性能显著降低；二茂铁在推进剂中较易迁移，迁移后造成推进剂的不稳定燃烧，长储稳定性较差；而二茂铁衍生物卡托辛的使用可在一定程度上降低二茂铁的迁移性，但是会使推进剂的感度提高，难以满足实际应用需求。

鉴于此，亟需寻找一种新型的铁系燃烧催化剂，石墨烯基铁配合物保持了石墨烯材料的二维结构，具有较好的分散性，表面丰富的催化活性位点可有效促进AP热分解，并且避免了二茂铁迁移性的问题。此外，石墨烯优异的导热和润滑性能已被证实具有优异的降低推进剂感度的作用，可满足复合固体推进的发展需要，在推进剂领域具有较好的应用前景。

发明内容

为了解决现有催化体系的不足和缺陷，本发明提供一种改性石墨烯基铁配合物及其合成方法。本发明的改性石墨烯基铁配合物的结构式如I所示：

本发明的改性石墨烯基铁配合物的合成路线：

为实现上述目的，本发明提供的改性石墨烯基铁配合物的合成方法包括以下步骤：

(1)氨基化石墨烯的合成：

将分散好的氧化石墨烯乙醇分散液置于三颈烧瓶中，滴加适量N-氨乙基-γ-氨丙基三甲氧基硅烷乙醇溶液，于回流条件下(78℃)反应2h，反应结束后冷却至室温，离心收集并用乙醇洗涤得到氨基化石墨烯。其中，N-氨乙基-γ-氨丙基三甲氧基硅烷与氧化石墨烯质量比为10～15。

(2)改性石墨烯-席夫碱配体的合成：

将分散好的氨基化石墨烯乙醇分散液置于三颈烧瓶中，滴加适量水杨醛乙醇溶液，于回流条件下(78℃)反应3h，反应结束后冷却至室温，离心收集并用乙醇洗涤得到石墨烯-席夫碱配体。其中，水杨醛与氨基化石墨烯质量比为5～10。

(3)改性石墨烯基铁配合物的合成

将石墨烯-席夫碱配体乙醇分散液与配置好的氯化亚铁水溶液混合，于50～60℃下反应4h，反应结束后冷却至室温，离心收集并用乙醇洗涤得到改性石墨烯-席夫碱铁复合物。其中，石墨烯-席夫碱配体与氯化亚铁的质量比为0.5～1，乙醇与水的体积比为2～5。

本发明的优点与积极效果：