[发明专利]碳纳米管内嵌金属粒子催化剂在氨分解反应中的应用在审

专利信息
申请号: 201910798936.6 申请日: 2019-08-27
公开(公告)号: CN110586153A 公开(公告)日: 2019-12-20
发明(设计)人: 卢春山;张雪洁;金阳祯;李小年;吕井辉 申请(专利权)人: 浙江工业大学
主分类号: B01J27/24 分类号: B01J27/24;B01J35/02;C01B3/04
代理公司: 33201 杭州天正专利事务所有限公司 代理人: 黄美娟;俞慧
地址: 310014 浙*** 国省代码: 浙江;33
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摘要:
搜索关键词: 碳纳米管 量子点 氮掺杂 金属粒子 内嵌 催化剂 金属纳米粒子 氨分解 负载量 催化剂寿命 金属 催化效率 高稳定性 高转化率 限域效应 高空速 质量比 单壁 多壁 开孔 内壁 碳管 外壁 镶嵌 应用
【权利要求书】:

1.一种碳纳米管内嵌金属粒子催化剂在氨分解反应中的应用,其特征在于:所述的催化剂由碳纳米管、氮掺杂的碳量子点和金属纳米粒子组成,所述的碳纳米管为开孔的单壁或多壁碳管,碳纳米管外壁负载有氮掺杂的碳量子点,碳纳米管内壁镶嵌有金属纳米粒子;所述金属为钯、铂、金、钌、铱、镍、钴、铁中的一种;所述氮掺杂的碳量子点尺寸不大于10nm,氮含量在0.1-8.0wt%;所述碳纳米管内嵌金属粒子催化剂中,氮掺杂的碳量子点负载量(碳量子点与碳纳米管的质量比)为0.5-8.0wt%,金属的负载量为0.1-10.0wt%。

2.如权利要求1所述的应用,其特征在于:所述氮掺杂的碳量子点的尺寸为0.5-3.0nm。

3.如权利要求1所述的应用,其特征在于:所述碳纳米管内嵌金属粒子催化剂采用如下方法制备:

1)将碳纳米管置于浓硝酸中加热回流处理,结束后冷却至室温,用水洗涤至滤液呈中性,再进行干燥,得到酸处理后的碳纳米管;

2)将氮掺杂的碳量子点溶液与步骤1)得到的酸处理后的碳纳米管配置成分散液,充分搅拌使碳量子点负载于碳纳米管的外壁上,抽滤、烘干得到负载有碳点的碳纳米管;

3)将步骤2)中所得负载有碳点的碳纳米管与去离子水配置成浆液,在搅拌的状态下加入含有金属离子的水溶液,所述水溶液中金属离子与氯离子或者氰根离子形成络合阴离子,充分搅拌后抽滤、洗涤至滤液pH值为中性、烘干得到碳纳米管内嵌金属粒子催化剂。

4.如权利要求1所述的应用,其特征在于:所述的氮掺杂的碳量子点通过如下方法制备:在坩埚中加入去离子水、柠檬酸和乙二胺,比例为1-15mL:0.5-5.0g:0.01-1.0mL,机械搅拌至混合均匀;然后放置于微波炉中,功率300-1500W,加热时间为0.5-10min,得到的淡黄色的碳量子点溶液;随后在转速为20000r/min的条件下进行离心处理,上层清液转入分子量为100-10000道尔顿的两层透析袋中透析处理,两层中间的碳点溶液即为本发明所述的碳量子点溶液,最后遮光低温下浓缩至浓度为0.5-25.0mg/L。

5.如权利要求3所述的应用,其特征在于:所述透析袋的截留分子量尺寸为100-3500道尔顿。

6.如权利要求3-5之一所述的应用,其特征在于:步骤2)按照如下实施:所述的氮掺杂的碳量子点溶液与酸处理后的碳纳米管按照氮掺杂的碳量子点的负载量进行投料,搅拌10-60min,过滤所得的固体颗粒放入真空烘箱中在50-100℃温度下烘干2-15h,得到负载有碳点的碳纳米管。

7.如权利要求3-5之一所述的应用,其特征在于:步骤3)按照如下实施:将步骤2)中所得负载有碳点的碳纳米管按照负载有碳点的碳纳米管与水的投料比为1g:5-35ml配置成浆液,在5-40℃和搅拌的状态下,按照金属负载量加入对应的含有金属离子的水溶液,含有金属离子的水溶液的滴加速度为1d/1-10s,滴加完成后,继续搅拌2-6h,抽滤,洗涤至pH值为中性,50-100℃下烘干3-15h,得到碳纳米管内嵌金属粒子催化剂。

8.如权利要求3-5之一所述的应用,其特征在于:所述碳纳米管内嵌金属粒子催化剂的应用方法为:

将碳纳米管内嵌金属粒子催化剂与0.5-2mm的石英砂颗粒混合均匀,置于固定床反应器中,氨气通入反应系统,反应压力0.1-1.0MPa,空速10000-50000h-1,反应温度300-750℃。

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