[发明专利]一种二氧化碳辅助制备多孔氮化碳材料的方法及多孔氮化碳材料及其用途

说明书

一种二氧化碳辅助制备多孔氮化碳材料的方法及多孔氮化碳材料及其用途，采用反应‑煅烧两步法，其制备步骤包括：按称取计量的三聚氰胺加入反应釜中，加入计量的去离子水，通入二氧化碳进行反应，反应温度为50～100℃，反应压力为0.01～1.0MPa，反应时间为2～6h；反应结束后自然冷却，抽滤得到中间体；将中间体转移至带盖坩埚中，并一同置于马弗炉中进行煅烧，马弗炉以2～6℃/min的速率升温至炉腔内温度为540～580℃，保温2～5h，冷却到室温后得到多孔氮化碳。本方法原料来源丰富、成本低廉、环境友好、产品收率高、制备工艺简单；制备的多孔氮化碳材料比表面积大，能够有效催化光降解罗丹明B。

技术领域`

本发明属于材料的制备及应用技术领域，具体涉及一种二氧化碳辅助制备多孔氮化碳材料的方法及多孔氮化碳材料及其用途。

背景技术

氮化碳作为一种无机金属材料，其稳定性高、耐酸碱、且具有半导体性质，在多相催化、燃料电池、气体吸附及储存等领域具有广阔的应用前景。制备氮化碳通常采用热聚合含氮前驱体(如三聚氰胺、双氰胺、尿素、硫脲、氰尿酸等)。但是普通热聚合法制备的氮化碳比表面积和孔体积均较小，导致氮化碳的催化性能不高。提高氮化碳的比表面积是提高其性能的关键。目前，制备高比表面积氮化碳的方法主要有：硬模板法、软模板法和无模板法。

硬模板法是利用已有的固体作为模板，向其中引入液态有机前驱体如氰胺、双氰胺、尿素，使液态有机前驱体填充到硬模板的孔道或空隙中，然后经过高温焙烧后，用酸或碱刻蚀除去模板得到多孔氮化碳材料(王悦，蒋权，尚介坤，许杰，李永昕.物理化学学报，2016，32(8)：1913-1928)。然而，硬模板法在除去模板时要用到大量的酸或碱，不利于环保。软模板法是利用表面活性剂作为软模板，前驱体与软模板自组装形成有序结构，在高温聚合阶段软模板分解形成孔道，得到多孔石墨相氮化碳(李荣荣，王锐，宫红，姜恒.化工新型材料，2017，45(1):35-37.)。与硬模板法相比，软模板法制备简便、环境友好，但是软模板价格较高，不利于大规模生产。无模板法是利用原料在高温聚合过程中释放的气体作为致孔剂制备多孔氮化碳材料。以尿素或硫脲为原料，直接在空气中煅烧，煅烧过程中生成的气体会以鼓泡的方式形成孔结构，得到氮化碳材料(范乾靖，刘建军，于迎春，左胜利.化工进展，2014，33(5)：1185-1194.)，但是，采用此方法产品收率一般只有4～6％，产品收率较低。因此，开发一种工艺简单、成本低、环境友好的高效制备方法具有十分重要的意义。

发明内容

本发明的目的在于提供一种二氧化碳辅助制备多孔氮化碳材料的方法及多孔氮化碳材料及其用途，该方法可简化制备过程、降低生产成本和对环境的污染、提高产品收率；制备的多孔氮化碳材料的比较面积大，能有效催化光降解罗丹明B。

为实现上述目的，一种二氧化碳辅助制备多孔氮化碳材料的方法，包括以下步骤：

(1)将计量后的三聚氰胺和去离子水加入反应釜中，开动磁力搅拌，向去离子水中通入二氧化碳进行反应，控制反应温度为50～100℃，保持反应釜内的压力为0.01～0.1MPa，反应2～6h，反应结束后自然冷却，抽滤，得到中间体；所述三聚氰胺和去离子水之间的质量比为1：(20～100)；

(2)将步骤(1)所得到的中间体转移至带盖坩埚中，并一同置于马弗炉中进行煅烧，马弗炉以2～6℃/min的速率升温至炉腔内温度为540～580℃，保温2～5h，随后当炉腔内温度自然冷却到室温，取出产物得到多孔氮化碳。

优选的，步骤(1)中三聚氰胺和去离子水之间的质量比为1：50。

优选的，步骤(1)中控制反应温度为80℃，反应釜内的压力为0.05MPa，反应4h。

优选的，步骤(2)中马弗炉以4℃/min的速率升温至炉腔内温度为550℃，保温3h。

一种多孔氮化碳材料，所述多孔氮化碳材料由上述制备方法制备得到。