[发明专利]一种单原子Pd基催化剂及其制备方法和应用在审
申请号: | 201910693668.1 | 申请日: | 2019-07-30 |
公开(公告)号: | CN110433797A | 公开(公告)日: | 2019-11-12 |
发明(设计)人: | 郭文雅;郎嘉良;赵刚;黄翟 | 申请(专利权)人: | 北京氦舶科技有限责任公司 |
主分类号: | B01J23/44 | 分类号: | B01J23/44;C07C67/343;C07C69/618;B01J35/10 |
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地址: | 102299 北京市昌平区科技园*** | 国省代码: | 北京;11 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 基催化剂 单原子 制备方法和应用 制备 催化剂 焙烧 浸渍 催化活性 低温超声 工业应用 还原处理 绿色环保 共沉淀 可重复 前驱体 原子级 | ||
1.一种单原子Pd基催化剂,由活性组分Pd和载体组成,其特征在于,所述载体为MgAl-LDO,所述活性组分Pd以原子级形式均匀分散在所述MgAl-LDO表面。
2.根据权利要求1所述的单原子Pd基催化剂,其特征在于,所述MgAl-LDO的粒径为40-60目,Mg元素与Al元素的摩尔比为(2-4):1。
3.根据权利要求1或2所述的单原子Pd基催化剂,其特征在于,所述活性组分Pd的负载量为0.01%-0.5%,粒径为0.01-1nm。
4.根据权利要求1-3任意一项所述的单原子Pd基催化剂的制备方法,包括以下步骤:通过共沉淀法制备MgAl-LDH,然后将所述MgAl-LDH经过焙烧处理制得MgAl-LDO;将所述MgAl-LDO在Pd前驱体中浸渍,再经低温超声还原处理使得活性组分Pd以原子级形式均匀分散在所述MgAl-LDO表面,制得单原子Pd基催化剂。
5.根据权利要求4所述的制备方法,具体包括以下步骤:
(1)MgAl-LDO前驱体的制备:在室温和机械搅拌的条件下,将沉淀剂溶液滴加到Mg(NO3)2·6H2O和Al(NO3)3·9H2O的混合溶液中,控制pH值在10-11,滴加完毕后,继续搅拌10-30min,100-120℃晶化12-24h后将反应液离心,洗涤至中性,40-80℃干燥,制得MgAl-LDH;将所述MgAl-LDH在200-500℃的空气气氛中焙烧1-2h,焙烧后的产物经压片、研磨、过筛,取40-60目粉料,制得MgAl-LDO;
(2)单原子Pd基催化剂的制备:将所述MgAl-LDO在Pd前驱体溶液中搅拌浸渍5-10h,然后在-50至0℃超声还原处理1-2h,反应结束后过滤,洗涤,60-100℃干燥12-24h,制得单原子Pd基催化剂。
6.根据权利要求5所述的制备方法,其特征在于,步骤1中所述混合溶液的总离子浓度为0.5-1mol/L;Mg2+与Al3+的摩尔比为(2-4):1。
7.根据权利要求5所述的制备方法,其特征在于,步骤1中所述沉淀剂溶液的浓度为0.5-1mol/L,沉淀剂与金属离子的摩尔比为(1-3):1;沉淀剂为NaOH、Na2CO3、KOH、K2CO3中的任意一种或多种。
8.根据权利要求5所述的制备方法,其特征在于,步骤2中所述Pd前驱体溶液的浓度为0.0004-0.0005mol/L;Pd前驱体为Pd的可溶性盐;溶解Pd前驱体的溶剂为低温环境下不凝固的防冻溶剂。
9.根据权利要求权利要求4-8任意一项所述的制备方法制得的单原子Pd基催化剂的应用,其特征在于,所述单原子Pd基催化剂可用于卤代芳烃与烯烃的Heck偶联反应中。
10.根据权利要求权利要求9所述的应用,其特征在于,Heck偶联反应条件为:0.5mmol对碘甲苯,0.6mmol丙烯酸正丁酯,1mmol碳酸钾,溶剂DMF5mL,催化剂30mg,氮气保护,90℃反应6h。
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