[发明专利]一种氮化碳/氯氧化镧复合材料的制备与应用

说明书

本发明具体涉及一种C₃N₄/LaOCl复合材料的制备方法和应用，其属于光催化领域。本发明将低熔点的水溶性氯化物熔盐和适量三聚氰胺及氧化镧充分混合，在熔盐熔融温度下一步煅烧合成所述C₃N₄/LaOCl复合材料。本发明采用一步熔盐法制备C₃N₄/LaOCl复合材料，无需引入模板，简单易行，熔盐可水洗回收，成本经济，环境友好，易于大规模工业化生产。所得C₃N₄/LaOCl复合材料呈淡黄色、二维片状形貌，能够在可见光照下光催化水全分解生成H₂和O₂，生成的氢气和氧气物质的量之比接近于水全分解的化学计量比2:1，具有良好应用前景。

技术领域

本发明涉及一种可见光响应的高效稳定、低成本光催化材料及其制备方法和应用，具体涉及一种C₃N₄/LaOCl复合材料及其制备方法和应用。

背景技术

近年来，氮化碳（C₃N₄）作为新兴的共轭聚合物光催化材料备受关注，在水分解、光催化CO₂还原、光催化有机选择性合成和有机污染物降解等方面有大量研究报道，但C₃N₄光生电子空穴易复合，光催化效率低，光催化分解水制氢的研究多是在三乙醇胺等电子授体存在下的产氢半反应，不能实现水的完全分解，影响了其实际应用。研究表明，通过异质结将两种能带位置匹配的催化材料结合起来构筑的复合材料，通过结间的电荷传递，可加速光生载流子分离与迁移，提高光量子效率，进而实现较高效率的光催化水全分解，提高光催化效率。氯氧化镧（LaOCl）是一种重要的发光基质，具有较高的光吸收和传能效率，在彩色显示、催化、光电转换、气敏等领域均有广泛的应用，作为光催化材料，较宽的带隙影响了其可能的实际应用。将能带位置匹配的C₃N₄和LaOCl进行复合构建复合光催化剂，利用异质结间的电子空穴传递，实现光生载流子的有效分离，将有望得到一种新型高效的全解水光催化剂。因此，开发简单易行，成本经济，环境友好的C₃N₄/LaOCl复合光催化材料的制备方法将具有重要意义。

发明内容

本发明的目的在于提供一种C₃N₄/LaOCl复合材料的制备方法及其应用，该制备方法简单易行，成本经济，环境友好，易于大规模推广。本发明所制备的C₃N₄/LaOCl复合材料具有催化活性高和稳定性好的优点，可应用于光催化水全分解制氢。

为实现上述目的，本发明采用如下技术方案：

一种C₃N₄/LaOCl复合材料的制备方法，其是以低熔点水溶性氯化物熔盐、三聚氰胺和氧化镧为原料，经熔盐法一步合成。其具体是将低熔点水溶性氯化物熔盐、三聚氰胺和氧化镧置于研钵内充分混合并研磨均匀后，放入带盖的刚玉坩埚中，将坩埚置于马弗炉内，经400~600 ℃处理1~5 h后，自然降温至室温，将所得混合物经去离子水洗涤至离子浓度10ppm，再于40~120 ℃干燥3~12 h，得到淡黄色复合材料C₃N₄/LaOCl粉末。

其中，所用低熔点水溶性氯化物熔盐、三聚氰胺（C₃N₆H₆）和氧化镧（La₂O₃）的质量比为(0.1~10):(0.1~10):(0.1~10)。

所述低熔点水溶性氯化物熔盐为氯化锂和氯化钾的混合物，两者的质量比为KCl:LiCl=(0.1~10):1，其熔点范围为353~771℃。

所制得的C₃N₄/LaOCl复合材料可应用于光催化，尤其是光催化水全分解制氢中。