[发明专利]一种铈硅复合氧化物的制备方法及其产物和应用

说明书

本发明公开了一种铈硅复合氧化物的制备方法及其产物和应用，将硝酸铈铵和正硅酸四乙酯(TEOS)混合溶于乙醇中，在搅拌下滴加浓氨水至沉淀完全，经过老化，过滤，洗涤，烘干和焙烧后得到铈硅复合氧化物，其相比于纯CeO₂具有更大的比表面积，更强的酸性和特别的表面吸附机制，有效提升了CeO₂催化NH₃‑SCR反应的活性。该铈硅复合氧化物作为烟气脱硝催化剂，中低温活性更好，N₂选择性高，抗硫中毒性能优越，环境友好；其制备方法简便，原料简单易得，可大规模生产，具有广泛的工业应用前景等。

技术领域

本发明属于烟气脱硝催化剂领域，具体涉及一种铈硅复合氧化物的制备方法及其产物和应用。

背景技术

近年来，大气污染问题越来越得到人们的重视，其中燃煤电厂烟气中的氮氧化物(NO_x)是污染的重要来源，对烟气进行脱硝处理刻不容缓。研究表明，NH₃选择性催化还原NO_x(NH₃-SCR)是燃煤电厂烟气脱硝最有效的办法，并已经成熟应用在烟气脱硝领域。

现阶段，用于催化NH₃-SCR反应最成熟的商用催化剂是V₂O₅-WO₃(MoO₃)/TiO₂催化剂。该催化剂在中高温段(300-400℃)具有良好的活性。但是其在中高温段N₂选择性较差，低温段活性又不够理想，V₂O₅还具有生物毒性。基于以上原因，寻找一种具有优良活性和选择性且环境友好的不含钒催化剂正在成为新的研究热点。

CeO₂具有特殊的八面体构型，容易在晶体内产生氧缺陷，因而具有良好的氧化还原能力。且Ce作为储量最大的稀土元素，价格相对低廉。CeO₂作为助剂，载体或活性组分等已被应用在NH₃-SCR领域中，但纯CeO₂表面酸性较弱，比表面积较小。将SiO₂掺入Ce/TiO₂或V/TiO₂中可以有效增加催化剂的酸性位点，增大催化剂比表面积，进而提升催化剂的NH₃-SCR活性。且CeO₂和SiO₂均无生物毒性，CeO₂还体现出良好的抗硫潜力。因此，将CeO₂和SiO₂结合起来的铈硅复合氧化物可能是一种潜在的具有良好应用前景的NH₃-SCR催化剂。

发明内容

发明目的：针对现有技术存在的上述问题，本发明的目的在于提供一种铈硅复合氧化物的制备方法，原料简单易得，成本低廉，方法简便。本发明的另一目的在于提供铈硅复合氧化物，作为烟气脱硝催化剂，低温活性更好，N₂选择性高，抗硫中毒性能优越，可应用在燃煤电厂烟气脱硝中。

技术方案：为了解决上述问题，本发明所采用的技术方案如下：

一种铈硅复合氧化物的制备方法，包括如下步骤：

1)将硝酸铈铵溶于乙醇，得到的硝酸铈铵乙醇溶液，在搅拌下滴加正硅酸四乙酯(TEOS)，得到混合溶液，所述混合溶液中的硝酸铈铵和正硅酸四乙酯的摩尔比为4∶1-1∶4，继续搅拌；

2)步骤1)所得混合溶液在搅拌下滴加浓氨水，产生沉淀，老化沉淀；

3)步骤2)所得沉淀经过过滤，洗涤，干燥，焙烧，得到铈硅复合氧化物。

优选地，所述硝酸铈铵乙醇溶液，其浓度为0.005mol/L～0.2mol/L。

优选地，所述继续搅拌的时长为1h。