[发明专利]一种铁基催化剂在二氧化碳加氢合成低碳烯烃中的应用

权利要求书

1.一种铁基催化剂在二氧化碳加氢合成低碳烯烃中的应用，其特征在于：所述铁基催化剂以质量份数计包括以下组分：a) 铁的氧化物，所占份数为1~90%；b) 铁的碳化物，所占份数为1~97%；c) 选自锂、钠、钾、铷、铯的碱金属氧化物中的任意一种或两种以上，所占份数为0.01~10%；铁基催化剂不经过还原活化过程直接用于CO₂加氢合成低碳反应；

所述铁基催化剂制备过程包括以下步骤：

1)取可溶性铁盐溶于去离子水，得到溶液A；其中，铁离子的浓度为0.001~10 mol/L；

2)取碱溶于去离子水中配制沉淀剂，得到溶液B，浓度为0.001~10 mol/L；

3)将溶液A与溶液B混合，其中溶液B与溶液A的体积比为0.5~10，将得到的混合物在25~95 ^oC水浴中搅拌0.5~24 h；

4)对得到的浑浊液进行过滤洗涤，将滤饼在50~200 ^oC置于空气中干燥12~48 h，之后将得到的固体在300~500 ^oC中置于空气中焙烧2~6 h得到固体C；

5)取锂、钠、钾、铷、铯中一种或两种以上的可溶性盐溶于去离子水制成溶液D，碱金属离子的浓度为0.001~10 mol/L；

6)取固体C，将配制的溶液D滴加到固体C中或者倾倒于固体C中，溶液D与固体C的体积比为0.1~10，并将其混合均匀；

7)将步骤（6）中的混合物在室温下浸渍0.5~48 h；

8)将步骤（7）中得到的混合物于60~120 ^oC下干燥4~24 h；

9)将干燥后的混合物在350~700 ^oC下焙烧1~8 h，得到固体E；

10)将得到的固体E在CO和Ar气的混合气中于300~500 ^oC碳化1-12 h。

2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：组分a)铁的氧化物为Fe₃O₄或Fe₂O₃的一种或两种，铁的氧化物含量为4~85%；

组分b)铁的碳化物为Fe₂C或Fe_2.2C或Fe₅C₂或Fe₃C中的一种或两种以上，铁的碳化物含量为5~95%；

组分c)碱金属氧化物为钠氧化物、钾氧化物、铯氧化物中的任意一种或两种以上，碱金属氧化物含量为0.1~10%。

3.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：

步骤1）中所述的可溶性铁盐为硝酸盐、氯化物中的一种或两种；

步骤2）所述的碱为氨水、氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钠、碳酸钾中的一种或两种以上；

步骤5）中锂、钠、钾、铷、铯的可溶性盐为硝酸盐。

4.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：步骤9）中的焙烧温度为380~500 ^oC，焙烧时间为1~4 h；

步骤10）中在流动CO和Ar气氛中进行碳化，CO和Ar的体积比例为0.5~5；采用程序升温从室温升到碳化温度，升温速率为1~10 ^oC/min。

5.根据权利要求1-4任一所述的应用，其特征在于：所述催化剂用于CO₂加氢合成低碳烯烃反应；所述低碳烯烃是指碳数由2到4的低碳烯烃产物。

6.根据权利要求1-4任一所述的应用，其特征在于：催化剂应用于固定床反应器进行CO₂加氢合成低碳烯烃反应的条件为：反应气体为CO₂和H₂的混合气，其中摩尔比H₂:CO₂ = 0.5~4，体积空速为600~30000 ml/(g_cat·h)，反应温度为200~600 ^oC，反应压力为0.1~6 MPa。