[发明专利]一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法

说明书

本发明属于核燃料制备技术领域，涉及一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法。所述的制备方法依次包括如下步骤：(1)利用气相沉积工艺在陶瓷相颗粒表面沉积一层金属层；(2)将金属相粉末与磨球一起装入球磨罐进行高能球磨，球磨后的金属相粉末转移入气氛炉后开启加热，持续通入高纯H₂气体进行还原处理；(3)将经过气相沉积处理的陶瓷相粉末与经过高能球磨、还原处理的金属相粉末用三维运动混合机混合均匀，得到SPS烧结原料；(4)将SPS烧结原料装入SPS模具，放置入烧结炉，抽真空后烧结。利用本发明的制备方法，能够在较低金属相体积比的前提下实现金属相连续、陶瓷相颗粒均匀分布在金属相基体中，同时芯块烧结温度可进一步下降。

技术领域

本发明属于核燃料制备技术领域，涉及一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法。

背景技术

陶瓷难熔金属复合燃料(CERMET燃料)具备高工作温度、高燃耗、高辐照稳定性、高裂变产物储存能力等优点，且其本身具有固有安全性，在事故状态(例如反应堆处于水中或沙中)下也保持亚临界状态。

CERMET燃料中可选陶瓷种类包括UO₂、UN、UC等，可选难熔金属包括Ni、W、Mo、Re等，由此可以产生UO₂-Ni、UO₂-W、UN-W、UC₂-C等一系列复合芯块成分。下表是美国各开发计划中选择CERMET燃料成份表。

表1美国各开发计划中选择CERMET燃料成分

在这些研究计划的测试中，CERMET燃料展现出了良好的性能，其共性包括高热导率、高辐照稳定性、高工作温度等。但CERMET燃料主要应用障碍在于其生产制造具备一定的难度。

目前，在美国的开发计划中已应用的CERMET芯块制备工艺如下：

先利用WCl₆(WF₆)、H₂作为反应气，在气相沉积炉内将UO₂粉末表面包覆上一层金属W膜，得到W包覆UO₂粉末。由于UO₂粉末表面W膜的存在阻碍了烧结过程中原子扩散过程，极大地增加了烧结难度，因此美国最后选择了热等静压这种强化烧结技术来完成包覆UO₂粉末颗粒的烧结过程。将完成包覆的UO₂颗粒装入热等静压包壳，放入热等静压炉在1800-2000℃的烧结温度下烧结成型。

该法已制得合格的UO₂-W成份CERMET燃料元件样品，但过高的烧结温度使该法无法应用在UN-W这类燃料陶瓷相在高温下会分解的CERMET燃料制造领域，且高温高压热等静压炉的应用也大幅提高了燃料生产的成本费用。

近年来，放电等离子烧结(SPS)技术日趋成熟。SPS技术具备烧结时间短、耗能低、烧结产品密度高等优势。O’Brien等利用SPS技术制备得到了UO₂-W成份CERMET燃料芯块，但使用常规方法混合，无法实现陶瓷相与金属相的均匀混合，使CERMET燃料芯块中金属相所占体积比无法超过50％，如超过则容易失去金属W基体的连续性，造成UO₂粉末颗粒间互相接触，无法满足芯块设计要求(见图1)。而对于CERMET芯块设计而言，同时要求金属相体积比不超过40％。芯块金属相体积比与连续性的矛盾导致常规混料方法无法直接应用于CERMET燃料芯块的SPS法制备工艺。

如果要利用SPS技术制备得到满足设计要求的CERMET燃料芯块，需着重开发金属相与陶瓷相的混合工艺以满足设计要求。2017年Tucker等使用有机粘结剂在UO₂粉末表面包覆一层W粉末层后，将得到的包覆颗粒进行SPS烧结，得到的芯块SEM照片见图2。