[发明专利]一种通过尿素制备碳掺杂的金属氮化物及其方法

说明书

本发明公开一种通过尿素制备碳掺杂的金属氮化物的方法，属于先进化学材料技术领域。该方法是通过将金属氧化物与尿素按照一定比例混合均匀，在氩气或氮气气氛下，高温反应后制备出碳掺杂的金属氮化物。本发明所制备的碳掺杂的金属氮化物纯度高、微结构有序，且制备方法简单、成本低廉、环保无害。

技术领域

本发明涉及一种绿色、环保、低成本合成碳掺杂的金属氮化物及其方法，属于先进化学材料技术领域。

背景技术

过渡金属氮化物因其本身特有的结构引起了许多研究者的关注，成为了目前的研究热点。总所周知氧化物中存在离子键，金属材料中则含有金属键，而金属氮化物与以上两种不同，其既包括离子键，又含有金属键和共价键。这使得金属氮化物具有类似于金属的导电性，从而使其能够具有类似像那些贵金属一样的性质。近年来，随着新型合成路线的分类和开发的不断深入，金属氮化物化学合成领域的发展也是突飞猛进的，各种新型的金属氮化物材料的成功制备也被相继报道。但是，金属氮化物的合成仍然没有像氧化物那么简单，因为从热力学上来讲，N≡N键的形成与断裂的需要的能量很大(N≡N键为945kJ·mol^-1，而O＝O键仅为498kJ·mol^-1)。并且许多金属氮化物对空气和水分都十分敏感，当在与氧气和水分接触会迅速分解，形成氧化物、氢氧化物和氨气。

因此，与氧化物或碳化物相比，所以合成的部分金属氮化物的纯度远没有氧化物或碳化物的纯度高。上个世纪，无论是合成工艺还是理论研究，金属氮化物都要远远落后于金属氧化物。金属氮化物的合成主要受制于N≡N键的强度，换句话说只有在高能量的条件下才可以合成金属氮化物，因此很大程度上限制了金属氮化物合成路线，从而导致其发展缓慢。目前，金属氮化物的合成主要有以下几种方法：(1)将金属进行加热或者与碳混合，将样品在氨气中高温烧结。通过对反应环境和对回收产物的检查，这些技术通常会导致低纯度金属氮化物材料的形成。(2)高压和高温合成方法也是合成金属氮化物的一种方法。(3)氧化物的氨解反应，这涉及直接在流动的氨气条件下加热金属氧化物。

同时金属氮化物被碳原子掺杂后，其自身的物理、化学特性可以被进一步优化和提升。但是，基于氮化物合成的问题，导致碳掺杂的氮化物的合成方法更是没有被进一步的报道。

发明内容

本发明为了解决上述问题，本发明的目的是为了改善现有技术的不足而提供一种高表面积、高质量、低成本的制备碳掺杂的金属氮化物的合成方法。首次通过将尿素与氧化物进行混合，高温处理后得到碳掺杂的金属氮化物纳米材料，填补了目前本领域中的技术空白。

本发明的技术方案的具体步骤如下：(1)在容器中加入金属氧化物粉末，再加入去离子水；(2)将上述液体搅拌数小时，形成均相分散的溶液后，再加入尿素；(3)将溶液置于一定温度下将水完全挥发掉，得到混合均匀的粉末；(4)将上述粉末置于氩气或氮气气氛下，进行高温处理后，冷却后得到碳掺杂金属氮化物。步骤(1)中所加入的金属氧化物的质量为1-100mg，种类为：氧化铁，氧化镍，氧化钴，氧化钨，氧化钼。去离子水的体积为1-100ml。步骤(2)中液体的搅拌时间为1-6小时，金属氧化物与尿素的质量比为1：1-60。步骤(3)中溶液的挥发温度为20-90℃。步骤(4)中氩气或氮气气氛下升温速率为1-10℃/min的，热处理温度为200-900℃，处理时间为1-24小时。

有益效果：

本发明所制备金属氮化物具有颗粒均匀、纯度高、制作过程简单，成本低廉和安全无污染等特点。所制备的碳掺杂金属氮化物材料，表面具有均匀的孔洞，有利于增加比表面积，进而增强材料的催化活性。所制备的碳掺杂金属氮化物材料可用于电池、电催化等领域。

附图说明：

下面结合附图对本发明的作进一步说明。

图1：为实施例1所制备的碳掺杂的氮化钨的扫描电子显微镜表征

图2：为实施例1所制备的碳掺杂的氮化钨的XRD表征