[发明专利]一种富含五配位氧化铝及其合成方法和应用

说明书

本发明公开了一种富含五配位氧化铝及其合成方法和应用，所述富含五配位氧化铝的合成方法为：将可溶性金属铝盐与有机络合剂混合溶解于去离子水中形成澄清溶液，将该澄清溶液加热搅拌直至形成粘稠胶状物，将该粘稠胶状物进行加热活化，使配位络合在铝离子上的有机络合剂受热分解，再自然冷却至室温得到富含五配位的氧化铝前驱体粉末，置于含氧气氛下进行焙烧处理，铝离子被氧化形成氧化铝，有机络合剂分解形成的残留在所述氧化铝表面的碳材料被燃烧除去，即得富含五配位氧化铝粉末。本发明的氧化铝粉末含有大量的五配位氧化铝的物相，因此具有大量的氧空位，通过富含五配位氧化铝载体具有的氧空位将金属原子铆定住，得到高负载量的单原子催化剂。

技术领域

本发明涉及一种富含五配位氧化铝及其合成方法和应用。

背景技术

随着纳米科学的发展，人们认识到催化剂活性组分颗粒尺寸减小所带来的尺寸效应对于催化反应具有极大地影响。理论上讲，催化剂活性组分的极限尺寸为单个原子，此时活性成分的原子利用率为100％。而制备单原子催化剂的措施无非两种：一是增大载体的比表面积，二是增强金属与载体之间的相互作用。金属氧化物载体上的氧空位可以有效的铆定客体金属原子，因此采用金属氧化物载体上的氧空位来制备单原子催化剂是一个十分有效可行的方法。

然而一般的金属载体氧化物的氧空位的制备方法十分复杂，而且氧空位的数量也不大。中国专利CN108777309A通过采用光沉积还原法成功制备了负载型单原子Pd催化剂材料，其中Pd的负载量为0.1％至0.3％，并对其进行了表征。中国专利CN109603820A]通过采用氢气还原获得具有表面氧空位的有缺陷的TiO₂载体，再负载制备Au单原子催化剂进行甲醛降解实验。因此现有的路线很难简单快速的制备出富含大量的氧空位的金属氧化物载体，而且浸渍负载制备的单原子催化剂的负载量都比较低。

发明内容

针对现有技术存在的上述技术问题，本发明的目的在于提供一种富含五配位氧化铝及其合成方法和应用。

所述的一种富含五配位氧化铝的合成方法，其特征在于包括以下步骤：

1)将可溶性金属铝盐与有机络合剂混合溶解于去离子水中形成澄清溶液，澄清溶液中的有机络合剂与铝离子发生配位络合，将该澄清溶液加热搅拌，使澄清溶液中的水分蒸发，直至形成粘稠胶状物；

2)将步骤1)所得粘稠胶状物进行加热活化，使配位络合在铝离子上的有机络合剂受热分解，随后自然冷却至室温，得到富含五配位的氧化铝前驱体粉末；

3)将步骤2)所得富含五配位的氧化铝前驱体粉末置于含氧气氛下进行焙烧处理，铝离子被氧化形成氧化铝，且有机络合剂分解形成的残留在所述氧化铝表面的碳材料被燃烧除去，即得到所述的富含五配位氧化铝粉末。

所述的一种富含五配位氧化铝的合成方法，其特征在于步骤1)中，可溶性金属铝盐和有机络合剂的两者质量之和记为原料总质量，所述原料总质量与去离子水的体积之比为0.2～0.7:1，质量的单位为g，体积的单位为mL；所述可溶性金属铝盐与有机络合剂的摩尔比为1:1～1:5之间。

所述的一种富含五配位氧化铝的合成方法，其特征在于步骤1)中，所述的可溶性铝盐为九水硝酸铝、氯化铝、硫酸铝中的一种；所述的有机络合剂为甘氨酸、柠檬酸、草酸中的一种。

所述的一种富含五配位氧化铝的合成方法，其特征在于步骤2)中，进行加热活化的方式为微波炉加热或马弗炉加热；当进行微波炉加热时，微波加热功率为700W～900W，加热时间为2-5min；当进行马弗炉加热时，加热气氛为空气或氮气，加热温度为300-600℃，加热时间为1-6h。

所述的一种富含五配位氧化铝的合成方法，其特征在于步骤3)中，所述含氧气氛为空气或氮氧混合气，所述氮氧混合气中的氧气浓度在99％以上；所述焙烧处理的温度为400-500℃，焙烧处理的时间为3-6h。

按照上述方法制备的富含五配位氧化铝。