[发明专利]竹节状碳纳米管负载MgH2纳米颗粒复合储氢材料及其制备方法

说明书

本发明公开了一种竹节状碳纳米管负载MgH₂纳米颗粒复合储氢材料的制备方法，包括：(1)、将竹节状碳纳米管与二丁基镁的庚烷溶液混合，在惰性气氛保护下蒸干；(2)、将得到的样品在氢气和180～200℃温度下反应，得到竹节状碳纳米管负载MgH₂纳米颗粒复合体系；(3)、将竹节状碳纳米管负载MgH₂纳米颗粒复合体系施加高压强，得到具有高储氢密度的竹节状碳纳米管负载MgH₂纳米颗粒复合储氢材料。本发明以大直径、薄管壁和高比表面积的竹节状碳纳米管作为MgH₂限域载体，提高了复合材料的负载率及储氢性能；并通过后续高压压实的方法，显著提高复合材料的综合储氢密度，制备方法简单，制备的复合材料吸放氢性能优异，可广泛应用于移动电源和燃料电池等方向。

技术领域

本发明属于储氢材料领域，具体涉及一种高储氢密度的竹节状碳纳米管负载MgH₂纳米颗粒复合材料及其制备方法。

背景技术

镁基储氢材料因其丰富的资源、低廉的价格、无毒无污染和较高的理论储氢量受到广泛的关注，被视为最具有发展潜力的储氢材料之一。

但是其热力学稳定性较高，导致其放氢温度高(＞400℃)、动力学性能差，远不能满足对于实际应用的要求。目前，提高MgH₂吸放氢性能的主要方法有合金化、催化改性和纳米化等，其中，纳米化可以通过降低颗粒尺寸极大改善吸放氢动力学性能。

纳米限域是将MgH₂纳米化的重要方法之一，利用介孔骨架材料不仅可以有效抑制颗粒的长大，形成纳米颗粒，也可以在循环过程中阻止颗粒的团聚，进而提高纳米限域体系的循环稳定性能。

CN104649229A公开了一种制备纳米限域镁基储氢材料的方法，其特征在于：此种储氢材料为氢化镁(MgH₂)负载在介孔骨架材料纳米孔道中，所述的介孔骨架材料为介孔碳、碳凝胶、纳米碳管、介孔硅SBA-15、金属有机框架结构中的一种。通过二丁基镁(MgBu₂)与介孔骨架材料浸渍，在高压反应釜中利用高温高压将MgBu₂置换成负载在介孔骨架材料纳米孔道孔内外的MgH₂，再用戊烷将负载在孔道外的MgH₂洗去，经干燥制得。

该种方法制得的纳米限域MgH₂在室温下就可以放氢，具有优良的吸放氢动力学和放氢热力学。

但是，目前的纳米限域体系MgH₂的负载率普遍较低(30wt.％-70 wt.％),降低了复合体系的质量储氢密度和体积储氢密度，很难满足车载燃料电池的要求。

发明内容

本发明针对目前镁基纳米限域体系负载率低、储氢密度低和循环性能差等问题，提出了一种竹节状碳纳米管负载MgH₂纳米颗粒复合储氢材料的制备方法，以竹节状碳纳米管作为MgH₂限域载体；并通过高压压实的方法，提高复合体系的储氢密度。本发明方法过程简单，反应容易控制。

本发明是通过以下方式实现的：

一种竹节状碳纳米管负载MgH₂纳米颗粒复合储氢材料的制备方法，包括：

步骤1、将竹节状碳纳米管与二丁基镁的庚烷溶液混合，在惰性气氛保护下蒸干；

步骤2、将步骤1中的样品在氢气和180～200℃温度下反应2～4h，得到竹节状碳纳米管负载MgH₂纳米颗粒复合体系；

步骤3、将竹节状碳纳米管负载MgH₂纳米颗粒复合体系在压力机上施加高压强，得到具有高储氢密度的竹节状碳纳米管负载MgH₂纳米颗粒复合储氢材料。