[发明专利]一种含氮多孔碳材料的制备及其H2

说明书

本发明涉及一种含氮多孔碳材料的制备及其H₂S选择性催化氧化应用，具体涉及一种以含氮多孔碳材料为催化剂，利用催化氧化作用从含硫化氢的气体中去除硫化氢。利用含氮有机单体合成富氮有机聚合物，进一步碳化后得到碳材料，随后与活化剂KOH研磨混合均匀并置于管式炉中进行刻蚀得到含氮多孔碳材料。本发明制备的碳材料具有丰富的氮含量和较大的比表面积，可以快速高效地将H₂S催化氧化成单质硫磺。

技术领域

本发明涉及一种含氮多孔碳材料的制备及其应用，具体涉及一种含氮多孔碳材料催化氧化H₂S生成单质硫。

背景技术

硫化氢（H₂S）是一种广泛存在于自然界的化学气体，具有无色剧毒、有类似臭鸡蛋气味等特点的酸性气体。H₂S主要来源于自然界和人类生产活动，同时也存在于自然界中动物、有机物或者植物等有机质的细菌分解。随着经济全球化的发展，人类对能源的需求剧增，在开发利用能源的过程中都不可避免地产生副产物H₂S，如煤气化、高温炼焦、石油开采与精制、天然气开采与加工等。作为主要的大气污染物之一，H₂S在自然情况下可被氧化为SO₂，未经处理排放大气会引发酸雨，对人体健康和生态环境造成不可估量的危害。而存在于化工原料气中的H₂S不仅会腐蚀工业设施和各种连接管道，并使催化剂中毒失效，影响产品质量，同时具有重大的安全隐患。随着我国环境保护法律法规的完善，人们的环境保护意识和危机意识也在逐渐增强，对工业尾气排放H2S的监管日益严峻，我国在《大气污染物综合排放标准》中对H₂S的排放做了严格的规定，所以对含有H₂S的工业尾气进行必要的处理具有重要意义。

目前，各种脱硫技术在工业中的应用非常广泛，随着环境保护法规和气体排放标准的日趋严格，脱硫工艺技术的改进和优化显得越来越重要。克劳斯工艺是目前处理H₂S最常用的技术，其反应式为2H₂S+SO₂⇆3S+2H₂O，该反应由于化学反应平衡的限制，排放的尾气中仍有3~5%的H₂S未被转化，从而限制了该工艺的深度发展。而H₂S选择性催化氧化以其温和的反应条件，优异的反应效率而引起人们的注意。与此同时，该方法能够将H₂S一步转化为硫单质，并且无需再次进行处理，理论上能达到100%的H₂S转化率；此外该方法主反应为放热反应，过程能耗较低，反应热能够进行再次利用；而从工艺条件来看的话该方法投资成本低，工艺过程简单，操作方便，有利于规模化应用。综上所述，H₂S选择性催化氧化技术具有广阔的发展前景，而该技术的关键在于开发绿色高效的新型催化剂。

金属氧化物（Fe₂O₃、TiO₂等）常作为H₂S催化氧化的催化剂或催化剂载体。这类材料比表面积较小，对H₂S选择性催化氧化较差，限制其催化性能的进一步发展。近些年来，氮掺杂多孔碳材料其优异的性能受到了人们的广泛关注，这类材料具有较大的比表面积、丰富的氮活性位点、可调变的孔道结构。氮掺杂多孔碳材料用于氧化脱除H₂S是一种面向天然气净化与硫回收的新方法。虽然氮掺杂多孔碳材料在H₂S选择性催化氧化领域也有相关报道，但都是采用复杂的制备过程来得到含氮多孔碳材料，且比表面积相对偏低。而本文以含氮多孔聚合物为前驱体，经过高温碳化与刻蚀后得到含氮多孔碳材料，可高效用于H₂S选择性催化氧化为单质硫反应。

发明内容

本发明的目的主要是克服现有含氮碳材料比表面积较小，氮位点不可控，H₂S选择吸附与转化性能差等不足，提供了一种高氮含量多孔碳材料的制备方法。该方法制备的碳材料具有较大的比表面积和丰富的氮活性位点，可以选择性的吸附H₂S并高效地催化氧化为单质硫。