[发明专利]一种Fe核壳纳米催化剂、其制备方法和应用

说明书

本发明提供了一种Fe核壳纳米催化剂、其制备方法和应用，该催化剂以具有核壳结构的Fe纳米立方体为有效成分，所述核壳结构中，以四氧化三铁纳米立方体为核，所述四氧化三铁纳米立方体表面包覆有χ‑Fesubgt;2/subgt;Csubgt;5/subgt;活性相壳层。本发明催化剂催化活性好，短链烯烃选择性高。本发明费托制烯烃过程中，负载型的纳米催化剂的转化频率高达1.32ssupgt;‑1/supgt;，远超过已有报道的费托制烯烃催化剂的转化频率最高值，同时该催化剂的短链烯烃选择性在制得的碳氢化合物中可达63.0C％。本发明中负载在SiC上的Fesubgt;3/subgt;Osubgt;4/subgt;@χ‑Fesubgt;5/subgt;Csubgt;2/subgt;纳米立方体催化剂，是目前仅有的同时达到转化频率高于1.0ssupgt;‑1/supgt;且短链烯烃选择性超过60.0C％的催化剂。

技术领域

本发明涉及催化剂技术领域，尤其涉及一种Fe核壳纳米催化剂、其制备方法和应用。

背景技术

C2-C4的短链烯烃是一些高附加值产品如高聚物、表面活性剂、塑料等的基础碳基原料。目前，大多数的短链烯烃通过石油衍生的烃类的热裂解或催化裂解制得；而石油的急速消耗加速了世界范围内对于从其他原料制短链烯烃的研究进度。一个典型的石油替代品就是合成气，合成气是以一氧化碳和氢气为主要组分，用作化工原料的一种原料气；其可以很容易地通过煤、生物质、CO₂和天然气制备得到。

费托制烯烃反应提供了一种直接从合成气制短链烯烃的方式，其是一个CH_x(x＝1,2,3)的表面聚合过程。为了达到这个目的，研究人员已经研发了大量的费托制烯烃催化剂。例如，有制备Fe纳米晶体负载在碳纳米纤维上的催化剂，其在费托反应制短链烯烃的选择性高达61C％，但是CO转化率低于1％，即该催化剂对短链烯烃的选择性高，但活性低。此外，还有制备铁碳化物嵌入多孔碳基质的催化剂，该催化剂体现了更高的活性，其转化频率可达0.11s^-1，但是对C2-C5短链烯烃的选择性只有28.8C％。

尽管现有费托制烯烃催化剂的高活性和高选择性都已经分别被实现，然而，这些报道的催化剂均没能同时实现高活性和高选择性。

发明内容

有鉴于此，本申请的目的在于提供一种Fe核壳纳米催化剂、其制备方法和应用，本发明提供的纳米催化剂具有催化活性好和C2-C4烯烃选择性高的优点，利于在费托制烯烃反应中的应用。

本发明提供一种Fe核壳纳米催化剂，其以具有核壳结构的Fe纳米立方体为有效成分，所述Fe纳米立方体核壳结构中，以四氧化三铁纳米立方体为核，所述四氧化三铁纳米立方体表面包覆有χ-Fe₂C₅活性相壳层。

优选地，所述Fe核壳纳米催化剂还包括惰性载体，所述具有核壳结构的Fe纳米立方体负载在惰性载体上。

优选地，所述惰性载体选自碳化硅、二氧化硅和碳载体中的一种或多种。

优选地，所述Fe核壳纳米催化剂中的铁总含量为24-32mol％。