[发明专利]一种高氮气选择性的氨氧化催化剂及其制备方法

说明书

本发明公开了一种高氮气选择性的氨氧化催化剂及其制备方法。该催化剂包括载体和载体上涂覆的涂层。涂层由铂、稀土改性氧化铝、过渡金属改性SAPO分子筛组成；涂层负载量为120～200g/L；贵金属铂的负载量为0.1～10g/ft³；稀土改性氧化铝中稀土氧化物和氧化铝的重量比为0～10：90～100，稀土改性氧化铝和过渡金属改性SAPO分子筛的重量比为10～90：10～90，过渡金属改性SAPO分子筛中过渡金属重量占过渡金属改性分子筛重量的0.5～3.5％。通过稀土改性氧化铝、贵金属铂负载稀土改性氧化铝、过渡金属改性SAPO分子筛、浆料的制备、涂层涂覆与催化剂干燥、煅烧的方法制备本发明制备该催化剂，方法简单，可用于减少氨气的排放，且显著提高氨氧化催化剂的氮气选择性，高效抑制中高温氮氧化物的生成。

技术领域

本发明属于催化剂技术领域，主要涉及到一种高氮气选择性的氨氧化催化剂及其制备方法，。

背景技术

氨氧化催化剂是一种将NH₃氧化为N₂，高效实现NH₃转化的技术，但是氨气在氧化过程中易生成NO、NO₂等副产物，增加NO_x的排放，导致NO_x的排放不达标。NO_x是酸雨、光化学烟雾、臭氧层空洞等环境问题的主要原因，并且对人体健康具有显著的影响。因此，避免氨氧化催化剂在反应过程中产生的二次污染的关键核心问题在于提高NH₃氧化过程中N₂的选择性。

传统的贵金属基氨氧化催化剂采用铂负载在氧化铝上，对NH₃的处理能力很强，但是此类催化剂会在反应温度段产生大量的副产物N₂O、NO、NO₂，导致 N₂选择性较差，且对环境造成一定的污染，达不到减排效果。

EP544282B1公开了一种催化剂，由V/W/Ti催化剂和丝光沸石或氧化铝或二氧化硅负载贵金属铂的组合。低浓度的铂负载在丝光沸石上，在氨气和NO_x的反应中，350℃时NO_x转化效率为负值，说明贵金属把氨气氧化为NO_x；然而单独的V/W/Ti催化剂具有高的氨气泄露，将二者结合，可有效降低氨气泄露和提高 N2选择性。但是含钒催化剂由于在550℃存在钒挥发的风险，在应用过程中受到柴油车国六法规的限制。

CN103476495B公开了一种氨氧化催化剂以及使用了其的废气净化装置和废气净化方法，采用双层涂覆结构，上层催化剂层由二氧化硅、氧化钨、二氧化铈以及二氧化锆形成的复合氧化物及沸石组成；下层催化剂层由二氧化钛、二氧化硅、三氧化铝中的一种或几种或沸石负载贵金属而得到。虽然在230～400℃反应具有高的NH₃转化效率，但是在400℃伴随氨气的氧化产生新的NO_x，导致N₂选择性降低，不利于NO_x的减排。

上述氨氧化催化剂的涂层均包括两种组分。一种组分是氧化型，对于氨气具有氧化性(通过贵金属的氧化)，另一种组分是V/W/Ti还原型，对于氮氧化物具有还原性。通过氧化性涂层将泄漏的氨气转化为N₂、NO、NO₂，还原性涂层将氨氧化生成的NO_x还原为N₂，通过双涂层氧化性和还原性的协同作用，提高整体催化剂的N₂选择性。

但是上述类型的催化剂在中高温还是生成部分NO_x，N₂的选择性无法满足现在的国六柴油车法规对NO_x的要求。因此，开发高氨氧化性能和高效抑制中高温 NO、NO₂、N₂O生成的氨氧化催化剂成为当前的必要和目标。

发明内容