[发明专利]一种多层复合负极材料及其制备方法和负极片、锂电池

权利要求书

1.一种多层复合负极材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

以硅材料、二氧化硅、碳材料为原料制备多层前驱体，将硅材料与粘结剂混合后得到第一前驱体层混合物，将二氧化硅、碳材料和粘结剂混合后得到第二前驱体层混合物，将碳材料与粘结剂混合后得到第三前驱体层混合物；

将所述第一前驱体层混合物压制成硅层片状物，将所述第二前驱体层混合物压制成二氧化硅/碳层片状物，将所述第三前驱体层混合物压制成碳层片状物，按照硅层片状物、二氧化硅/碳混合层片状物、碳层片状物的顺序模压成型，得到多层结构的片状物；

将模压成型的多层结构片状物进行烧结处理，得到多层前驱体；

将多层前驱体中的二氧化硅还原为单质硅，得到多层复合负极材料。

2.如权利要求1所述的多层复合负极材料的制备方法，其特征在于：所述硅材料的质量百分比为2％～35％，二氧化硅材料的质量百分比为3％～75％，碳材料的质量百分比为20％～94％。

3.如权利要求1或2所述的多层复合负极材料的制备方法，其特征在于：所述硅材料为纳米线硅，和/或所述碳材料为人造石墨、天然石墨、硬碳、软碳、中间相碳微球中的一种或几种的混合物。

4.如权利要求1或2所述的多层复合负极材料的制备方法，其特征在于：将所述第一前驱体层混合物、第二前驱体层混合物、第三前驱体层混合物分别在5MPa～36MPa的压力下模压成片状，按照硅层、二氧化硅/碳混合层、碳层的顺序叠放压制成多层混合体。

5.如权利要求1或2所述的多层复合负极材料的制备方法，其特征在于：烧结处理的步骤为：将混合物在惰性气氛或者真空条件下，于600℃～1400℃的温度烧结1～36小时。

6.如权利要求1或2所述的多层复合负极材料的制备方法，其特征在于：采用电化学还原法将所述多层前驱体中的二氧化硅还原为单质硅。

7.如权利要求6所述的多层复合负极材料的制备方法，其特征在于：采用电化学还原法还原硅的步骤如下：

以所述多层前驱体作为阴极，以石墨棒作为阳极，熔融盐作为电解质，在惰性气体的保护下进行电解反应，电解完成后，将阴极电解产物清洗、干燥，得到多层复合负极材料。

8.如权利要求7所述的多层复合负极材料的制备方法，其特征在于：电解反应时，电解温度为500℃～1400℃、电解电压为1.2V～3.2V、电解时间4～96小时。

9.如权利要求7或8所述的多层复合负极材料的制备方法，其特征在于：电解完成后，将阴极电解产物依次进行去离子水水洗、酸洗、去离子水水洗，最后干燥。

10.如权利要求9所述的多层复合负极材料的制备方法，其特征在于：酸洗时采用浓度为5～40％的盐酸。

11.一种多层复合负极材料，其特征在于：采用权利要求1至10任一项所述的多层复合负极材料的制备方法制成。

12.一种负极片，其特征在于：所述负极片包括权利要求11所述的多层复合负极材料。

13.一种锂电池，包括正极片和负极片，其特征在于：所述负极片为权利要求12所述的负极片。