[发明专利]负载孤立铁物种/聚合物多孔Fenton催化膜、其制备方法及其应用

说明书

本发明提出一种负载孤立铁物种/聚合物多孔Fenton催化膜、其制备方法及其应用，属于催化膜降解处理废水中有机污染物技术领域，不仅能够解决膜法处理污水过程中的膜污染问题，而且能防止粉末催化剂聚集沉淀使其催化效率降低，及其回收工艺复杂、回收效率低等技术问题。该负载孤立铁物种/聚合物多孔催化膜可用于水中有机污染物的连续循环催化氧化降解并表现出了优异的催化性能。同时，避免了粉末催化剂的分散和反应过程中原位分离过程，易操作，且实现了污水处理过程中膜的自清洁目标，为膜技术应用于污水的降解处理提供了有效的方法。

技术领域

本发明属于催化膜降解处理废水中有机污染物技术领域，尤其涉及一种负载孤立铁物种/聚合物多孔Fenton催化膜、其制备方法及其应用。

背景技术

目前，生物难降解类污水，对人类的生命健康安全以及生态系统都构成了巨大的潜在危害。在处理生物难降解类污水的所有方法中，Fenton法因其具有快速高效，操作简单，对后续处理无毒害作用且对环境友好等优势，在处理难生物降解污水过程中受到了广泛的关注。

传统Fenton氧化技术在实际应用中存在很多的缺陷，如H₂O₂利用率低，Fenton反应须在酸性条件下进行，COD去除率不稳定并且反应结束后产生大量铁泥。为了解决这些难题，很多学者正在尝试开发非均相Fenton催化技术来替代传统Fenton技术。在开发非均相Fenton催化剂的过程中，经研究证实，改变Fe、Co、Ni、Cu等金属元素的配位环境，不仅可以提高催化剂的催化活性，而且还可以降低催化活性物种的泄露量以及提高反应物的利用效率。L.Suib等(Meng Y,Genuino H C,Kuo C-H,et al.,One-Step Hydrothermal SynthesisofManganese-Containing MFI-Type Zeolite,Mn–ZSM-5,Characterization,andCatalytic Oxidation of Hydrocarbons,Journal of the American ChemicalSociety[J],2013,135(23):8594-8605)采用一步水热合成的方法制备了Mn-ZSM-5催化剂，其在氧化苯甲醇和甲苯的过程中展现了较高的催化活性，这是由于该催化剂中含有大量的四配位孤立锰孤立物种([MnO₄],isolated Mn species)。Ye等(Wang Y,Zhang Q,ShishidoT,et al.,Characterizations of Iron-ContainingMCM-41and Its CatalyticProperties in Epoxidation of Styrene with HydrogenPeroxide,Journal ofCatalysis[J],2002,209(1):186-196)和Timofeeva等(Timofeeva M N,Melgunov M S,Kholdeeva O A,et al.,Full phenol peroxideoxidation over Fe-MMM-2catalystswith enhanced hydrothermal stability,AppliedCatalysis B:Environmental[J],2007,75(3-4):290-297)报道了沸石中的孤立铁物种([FeO₄],isolated Fe³⁺species)具有比簇状或者颗粒状铁氧化物更高的催化活性和低铁泄露性能。

膜法污水处理主要靠其孔径筛分作用，通过控制膜的孔径大小可以有效的截留水中有机污染物实现水的净化。但是，在此过程中，膜污染成了制约膜连续长期使用的主要问题。因此，如何解决膜法污水处理过程膜的自清洁问题将对生物难降解类污水的连续高效处理有着重要意义。

发明内容

本申请提出一种负载孤立铁物种/聚合物多孔Fenton催化膜、其制备方法及其应用，该制备方法操作简单，所得催化膜可实现膜的自清洁，同时可有效对废水中的有机污染物实现动态连续循环催化降解。