[发明专利]一种高吸附性多孔碳负载零价铁催化剂及其制备方法和用途有效
| 申请号: | 201910205128.4 | 申请日: | 2019-03-18 |
| 公开(公告)号: | CN109999753B | 公开(公告)日: | 2020-07-14 |
| 发明(设计)人: | 钱旭芳;赵一新;吴韵雯;方梦媛;岳东亭;严璇;郭超 | 申请(专利权)人: | 上海交通大学 |
| 主分类号: | B01J20/20 | 分类号: | B01J20/20;B01J23/745;C02F1/72;B01J20/30;C02F101/34;C02F101/36 |
| 代理公司: | 上海汉声知识产权代理有限公司 31236 | 代理人: | 庄文莉 |
| 地址: | 200240 *** | 国省代码: | 上海;31 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 吸附性 多孔 负载 零价铁 催化剂 及其 制备 方法 用途 | ||
本发明公开了一种高吸附性多孔碳负载零价铁催化剂及其制备方法和用途,为吸附活化氧化剂降解土壤和水中有机污染物提供了一种新的催化剂。本发明采用高分子和生物质为碳源,通过碳热还原一步法制备零价铁高分散负载在多孔碳骨架内的复合催化剂。制备的多孔碳负载零价铁催化剂,纳米零价铁颗粒均匀分布在多孔碳骨架中,比表面积高(500‑1000m2/g),孔容大(0.3‑0.7cm3/g),具有磁性。这类催化剂制备方法简单,可用于批量生产。本发明制备的催化剂可以快速大量吸附有机污染物,激活过硫酸盐、过氧化氢等强氧化剂,反应活性高于二价铁盐和进口商业化零价铁,在降解水和土壤中难降解有机污染物方面有广泛的应用前景。
技术领域
本发明涉及催化剂技术领域,具体涉及一种高吸附性多孔碳负载零价铁催化剂及其制备方法和用途。
背景技术
近年来,随着煤化工、纺织印染等工业行业的高速发展,印染废水、含酚废水的排放造成的水环境污染问题愈发严重。其中,多环芳烃、氯酚类化合物(Chlorophenols,CPs)不断在水和土壤环境中出现,这类化合物难以生物降解,因此循环积累在地面和水环境系统中,可能引起生物体内的突变与致癌。在我国的很多的河流和土壤中都检测到了不同难降解有机污染物的存在。大量污染物侵入土壤,挥发至大气,流入江河,对环境中的生物造成威胁。难降解有机污染物具有明显的脂溶性,易在脂肪中积累,通过食物链作用对人体健康构成严重的威胁,包括慢性毒性,致癌性。目前,美国、中国等在内的许多国家已将很多种难降解有机污染物列为优先控制污染物。
传统均相芬顿反应利用均相二价铁离子活化过氧化氢、过硫酸盐等强氧化剂,产生羟基自由基或硫酸根自由基,利用自由基的强氧化性降解难降解有机污染物。与过氧化氢氧化体系相比,过硫酸盐氧化体系具有更宽的pH值适用范围,产生的硫酸根自由(SO4·-)具有更高的氧化还原电位(SO4·-,E0=2.5-3.1V;·OH,E0=1.8-2.7V),更长的半衰期(30-40μs),可以在环境中更持续高效氧化降解有机污染物,特别是含有不饱和键或芳环的污染物。然而,二价铁活化的过硫酸盐技术仍然有其局限性。一方面,Fe(II)快速转化为Fe(III)导致过硫酸盐活化迅速停止,另一方面,过量的Fe(II)会导致的硫酸根清除,导致氧化效率下降;同时,大量的铁离子的流失可能造成二次污染,而商业纳米零价铁产品价格昂贵且易团聚。因此,致力于开发出环境相容性好、富集有机污染物能力强且能够高效稳定激活如过硫酸盐、双氧水等氧化剂处理难降解有机污染物的催化剂显得尤为必要。
发明内容
本发明的目的在于开发多孔碳负载零价铁催化剂,利用多孔碳高比表面积分散零价铁纳米催化剂,既可以快速大量吸附有机污染物,又能增加污染物-催化剂-过硫酸盐的反应界面,提高催化活化及氧化性能。利用碳热还原络合态铁,以低成本获得纳米零价铁,作为二价铁离子的缓释源,促进二价铁持续高效激发氧化剂,提高降解活性。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的:
本发明提供了一种多孔碳负载零价铁催化剂,所述催化剂包括高比表面积的碳基载体和负载在所述碳基载体的骨架上的零价铁催化剂。
优选地,所述零价铁催化剂的负载量为5%-20%,所述负载量过高可能铁流失严重,负载量过低可能影响催化氧化活性。
优选地,所述碳基载体的比表面积为500-1000m2/g,孔径为0.8-5nm,孔容为0.3-0.7cm3/g。
本发明还提供了一种多孔碳负载零价铁催化剂的制备方法,包括以下步骤:
A、将表面活性剂溶于有机溶剂中,然后与碳源前驱体混合,搅拌均匀后,加入一定量铁盐及络合剂,再次搅拌并使其溶剂挥发诱导自组装;
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