[发明专利]一种含导热膜的多层结构导热复合材料及其制备方法

说明书

本发明公开了一种含导热膜的多层结构导热复合材料及其制备方法，以环氧树脂为基体，以具有高热导率的导热膜为导热介质，使用片状的六方氮化硼和颗粒状的导热填料进行复配填充，通过层层堆叠，预固化，以及热压成型制备多层结构导热复合材料。其优势在于片状的六方氮化硼在热压条件下水平取向，与水平铺展的导热膜一起构建了水平方向上的导热通路；另一颗粒状的导热填料在体系中起桥接的作用，填充片状六方氮化之间的间隙，使导热网络更加完善，同时构建垂直方向上的导热通路。本发明得到复合材料水平热导率提升了4639%，垂直热导率提升了439%，具有热导率高，热稳定性好，介电常数和介电损耗低，力学性能优良等优点。

技术领域

本发明属于导热材料技术领域，尤其涉及一种含导热膜的多层结构导热复合材料及其制备方法。

背景技术

近年来，微电子集成与组装技术发展迅速，电子设备与元器件日益微型化，多功能化，其工作频率急剧增加，工作时产生的热量迅速积累，环境温度不断升高。积聚的热量若不能及时向外扩散，将大大影响设备和元器件的使用可靠性，缩短使用寿命。因此，为保障设备和元器件能够平稳高效地运行，如何及时散热成为微电子封装领域亟待解决的问题。目前，普遍是通过具有高导热性能的导热材料将热量及时导出，从而保证仪器设备的正常运作。其中，聚合物基导热复合材料由于其优异的加工性和较低的成本，应用最为广泛。

环氧树脂因其优异的电绝缘性能、热学性能和机械性能，以及成型工艺简单，粘度低，固化成型收缩率小等一系列优点，成为应用最为普遍的聚合物基体。但环氧树脂的热导率较低（0.18 m/W*K），通常需要加入导热填料来提高复合材料的热导率。六方氮化硼（h-BN）是一种结构类似于石墨的白色层状晶体，被称为“白色石墨”。h-BN具有较高的热导率，较低的介电常数和介电损耗，以及优良的电绝缘性。因此六方氮化硼/环氧树脂导热复合材料的研究成为了一大热点。

如中国发明专利申请CN 109280332 A 于2019年1月29日公布的一种氮化硼/环氧树脂导热绝缘复合材料，该发明专利申请记载利用硅烷偶联剂对氮化硼进行表面修饰改性，再将改性后的六方氮化硼微粉和立方氮化硼微粉按照一定比例对环氧树脂进行填充。改性后的六方氮化硼与树脂基体界面结合良好，两种不同形态的氮化硼在基体中相互搭接，构建了导热通路，复合材料的导热性能得到了一定提升。但仍然存在热导率提升幅度较小，以及表面改性存在化学试剂污染，不够绿色环保的问题。此外，由于h-BN的B-N键具有部分离子键的特性，层间作用力强，实际上表面改性较为困难，一般而言改性效果并不理想。h-BN具有显著的导热各向异性，水平导热约为厚度方向的20-30倍，沿取向方向上可获得较高的热导率。因此，对六方氮化硼进行取向处理，在基体中构建导热网络对提高复合材料热导率更为有效。本发明我们通过剪切诱导取向的方法制备了一种具有高水平热导率且柔韧性好的导热取向膜，将h-BN的高水平热导率与环氧树脂的优良机械性能有机结合，引入导热膜和另一颗粒状的填料作为其他导热组分，在环氧基体中构建水平和垂直两个方向上的导热网络，从而达到有效提高复合材料的热导率，并改善其机械性能的目的。

发明内容

本发明的目的是通过机械剪切诱导取向，层层堆叠以及热压成型等简单易行的方法，在环氧树脂基体中构建导热网络结构，制备出一种具有高热导率，且综合性能优良的含导热膜的多层结构导热复合材料。

为了实现上述的目的，本发明提供以下技术方案：

一种含导热膜的多层结构导热复合材料，由导热膜、片状导热填料、颗粒状导热填料、树脂基体组成，在热压条件下，片状导热填料沿水平方向取向，与水平铺展的导热膜在基体中构建水平方向上的导热通路，颗粒状导热填料在体系中起桥接的作用，填充片状导热填料的间隙，完善水平导热网络，同时构建垂直方向上的导热通路，贡献垂直热导率。