[发明专利]一种多孔碳负载单原子金属氮配位复合材料及其制备方法有效

专利信息
申请号: 201910152546.1 申请日: 2019-02-28
公开(公告)号: CN111620311B 公开(公告)日: 2022-03-18
发明(设计)人: 胡劲松;赵璐;张云 申请(专利权)人: 中国科学院化学研究所
主分类号: C01B21/06 分类号: C01B21/06;C01B32/05
代理公司: 北京知元同创知识产权代理事务所(普通合伙) 11535 代理人: 刘元霞
地址: 100190 *** 国省代码: 北京;11
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摘要:
搜索关键词: 一种 多孔 负载 原子 金属 氮配位 复合材料 及其 制备 方法
【权利要求书】:

1.一种多孔碳负载单原子金属氮配位复合材料,所述复合材料中,金属以原子级分散的金属氮配位形式固定在多孔碳载体上;

所述多孔碳负载单原子金属氮配位复合材料的制备方法,包括如下步骤:

(1)利用多孔碳吸附过渡金属盐类化合物和配合物,得到前驱物;

(2)将上述前驱物与氮源混合进行热处理,降至室温,即可得到所述多孔碳负载单原子金属氮配位复合材料;

所述过渡金属盐类化合物为硝酸锰、硝酸铁、硝酸钴、硝酸镍、硝酸铜、钼酸盐、氯铂酸,所述多孔碳与所述硝酸锰、硝酸铁、硝酸钴、硝酸镍、硝酸铜、钼酸盐、氯铂酸的质量比分别为6:5-6、 1:1-2、2:3-5、2:3-5、3:7-10、1:1、15:2;

所述多孔碳为科琴黑,孔径为0.5-20纳米,比表面积为1000-1600平方米每克;

所述配合物是葡萄糖,所述多孔碳与配合物质量比为1:15-20;所述氮源是三聚氰胺,氮源与所述前驱物的质量比为4-6:1;

步骤(1)的具体操作如下:将所述多孔碳和所述金属盐和配合物分散在水中,静置吸附后离心,收集固体进行真空干燥,得到所述前驱物;所述多孔碳的质量与水的体积比为50-70克:5毫升;所述静置吸附的时间为12-24小时;所述真空干燥温度为60-80℃;真空干燥时间为12-24小时;真空度为-0.1至-0.15兆帕;

步骤(2)中所述热处理的温度为700-900℃;时间为0.5-5小时。

2.如权利要求1所述的多孔碳负载单原子金属氮配位复合材料,其特征在于,金属在复合材料上的负载量为3-15 wt%。

3.如权利要求2所述的多孔碳负载单原子金属氮配位复合材料,对于不同的金属,负载量有所不同,其特征在于,锰的负载量为3-10 wt%;铁的负载量为5-10 wt%;钴的负载量为8-15 wt%;镍的负载量为3-10 wt%;铜的负载量为8-15 wt%;钼的负载量为6-10 wt%;铂的负载量为3-10 wt%。

4.如权利要求3所述的多孔碳负载单原子金属氮配位复合材料,其特征在于,锰的负载量为7-10 wt%;铁的负载量为8.5-10 wt%;钴的负载量为12-15 wt%;镍的负载量为5.5-10wt%;铜的负载量为10-15 wt%;钼的负载量为7.5-10 wt%;铂的负载量为4.5-10 wt%。

5.根据权利要求1所述的多孔碳负载单原子金属氮配位复合材料,其特征在于,科琴黑比表面积为1200-1500平方米每克。

6.根据权利要求1所述的多孔碳负载单原子金属氮配位复合材料,其特征在于,步骤(2)是在惰性气氛下进行,所述惰性气氛是指将样品置于惰性气体环境中,所述热处理的温度为800℃;时间为1-3小时。

7.根据权利要求6所述的多孔碳负载单原子金属氮配位复合材料,其特征在于,所述惰性气体选自氮气、氖气、氩气。

8.权利要求1-7任一项所述多孔碳负载单原子金属氮配位复合材料的用途,其特征在于,用于催化氧还原、二氧化碳还原和氮气还原反应。

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