[发明专利]一种液相剥离氧化石墨制备石墨烯的方法

说明书

本发明提供了一种液相剥离氧化石墨制备石墨烯的方法，包括如下步骤：将氧化石墨分散到n‑甲基吗啉‑N‑氧化物中，得到混合液；将所述的氧化石墨混合液至于油浴锅中反应；用大量去离子水洗涤，然后将产物进行冷冻干燥。该方法能有效剥离氧化石墨片层，缩短了制备周期，短时间内可以得到大量石墨烯。与现有技术相比，该制备过程采用了绿色环保，可重复使用的溶剂代替了传统的有机溶剂，克服了环境污染问题；且具有操作简单，效率高，绿色无污染等优点，适合批量化生产。

技术领域

本发明属于材料技术领域，涉及纳米碳材料的制备，尤其涉及一种液相剥离氧化石墨制备石墨烯的方法。

背景技术

自2004年英国科学家在实验室中成功分离出石墨烯后，由于其具有独特的sp²杂化轨道组成的六角型蜂巢状二维晶体结构，而在光学、电学、力学和热学等方面具有诸多优异的特性。石墨烯的弹性模量和拉伸强度分别为1.1TPa和125GPa；导电性极好；具有极高的热导率，达到5000W m^-1·K^-1；同时还具有极大的比表面2630m²·g^-1。这些优异的性能使石墨烯在新能源、储能、电子器件、复合材料，以及生物医学和国防军事等诸多领域有巨大的应用前景，受到了广泛的关注，成为现今研究的一个焦点。

石墨烯的制备是开展石墨烯研究与应用的前提。目前，石墨烯常见的制备方法有：机械剥离法、氧化还原法、外延生长法、化学气相沉积法(CVD)、电化学剥离法等。其中氧化还原法是目前制备石墨烯应用最广泛的方法之一，氧化石墨烯是石墨烯的氧化物，由于氧化石墨烯含氧官能团增多，使其不仅具有大比表面积，而且具有亲水性，氧化石墨烯成本低廉，原料来源广，可实现石墨烯的大规模制备。目前氧化还原法主要采用肼类还原剂，这种传统有机溶剂对空气和湿度敏感，后续难分离且对环境造成污染。公开号为CN 103482612A的中国发明专利，提供了一种还原氧化石墨制备石墨烯的方法，利用Al粉和碱性物质还原氧化石墨烯，克服了肼类还原剂毒性大污染严重的缺点，但加入过量的强碱所生成的石墨烯品质不高，缺陷大，限制了石墨烯的工艺应用。

由于氧化还原法存在的问题，一部分研究人员将目光转向液相剥离法，但液相剥离法仍然存在难以找到合适的溶剂以及超声时间长，浓度低等问题。韩国研究人员(J.Mater.Chem.C,2015,3,7105)选用与石墨相似的表面张力和高极性的环保无毒的NMMO作为石墨粉末的剥离溶剂，通过在NMMO溶液中超声处理石墨制成水溶性固态石墨烯粉末，用水稀释，倾析，过滤，离心和干燥。但整个实验过程对仪器设备要求较高，石墨烯产量低，限制了石墨烯的工业应用。公开号为CN 105502371 A的中国专利，提供了一种石墨烯的液相剥离制备方法，以芳香族化合物为剥离剂，剥离石墨粉，有效分离了石墨烯片层，短时间内得到大量石墨烯，但过程中所选用的芳香族化合物作为剥离溶剂，有毒且易对环境造成严重污染。

因此，寻找一种原料易得、绿色环保、操作简便、成本低并可获得高产量高质量、稳定的石墨烯的制备方法变得十分迫切。而液相剥离法制备工艺相对简单，本发明选用廉价易得的氧化石墨为原料，选用无毒无害的NMMO作为剥离试剂，不会对环境造成污染并且可以重复使用。

发明内容

为了避免现有技术的不足之处，本发明提供了一种液相剥离氧化石墨制备石墨烯的方法，解决现有技术中制作工艺复杂，所用还原剂毒性大，高污染，难分离等问题。

本发明提供了一种液相剥离氧化石墨制备石墨烯的方法，包括如下步骤：

(1)将石墨氧化物超声分散到一定量水中得到石墨氧化物分散液，然后迅速与溶剂N-甲基吗啉-N-氧化物(NMMO)混合，得到两者的混合溶液；

(2)将(1)得到的混合溶液加热并进行机械搅拌，将温度升高，使之充分反应。

(3)反应结束后，用去离子水洗涤多次，干燥后得到石墨烯。