[发明专利]一种连续合成氨的方法

说明书

本发明公开一种连续合成氨的方法，将金属氮化物进行低温等离子体改性；将改性后的金属氮化物与高纯氢接触反应，以去重蒸馏无氨水作为尾气吸收液吸收氨气；通过气相色谱法检测尾气中氢气的含量，当含量无变化即判断样品失活，在失活样品上直接通入高纯氮气，进行再氮化，测量尾气中氮气的含量，当氮气含量无变化即判断再氮化完毕；重复上述步骤直至不能合成氨时样品完全失活；本发明实现了氨的连续制备，操作简单、节能环保、经济效益高，具有良好的应用前景。

技术领域

本发明涉及一种连续合成氨的方法，属于氨合成催化剂制备技术领域。

背景技术

氨是最为重要的基础化工产品之一，其产量居各种化工产品的首位；同时也是能源消耗的大户，世界上大约有10％的能源用于生产合成氨。氨主要用于农业，合成氨是氮肥工业的基础，氨本身是重要的氮素肥料，其他氮素肥料也大多是先合成氨、再加工成尿素或各种铵盐肥料，这部分约占70％的比例，称之为“化肥氨”；同时氨也是重要的无机化学和有机化学工业基础原料，用于生产铵、胺、染料、炸药、制药、合成纤维、合成树脂的原料，这部分约占30％的比例，称之为“工业氨”。未来合成氨技术进展的主要趋势是“大型化、低能耗、结构调整、清洁生产、长周期运行”。

发明内容

本发明的目的是提供一种连续合成氨的方法，具体包括以下步骤：

（1）将金属氮化物进行低温等离子体改性；

（2）将步骤（1）改性后的金属氮化物在100~400℃下与高纯氢接触反应，高纯氢的流量为50~100mL/min，以重蒸馏无氨水作为尾气吸收液吸收氨气；

（3）通过气相色谱法检测步骤（3）尾气中氢气的含量，当含量无变化即判断样品已经失活，在失活样品上直接通入高纯氮气，流量为50~150mL/min，进行再氮化，通过气相色谱法测量步骤尾气中氮气的含量，当氮气含量无变化即判断再氮化完毕；

（4）将步骤（3）的再氮化产物重复步骤（1）~步骤（3），连续合成氨，直至不能合成氨时样品完全失活。

步骤（1）的金属氮化物中的金属元素为碱土金属元素、过渡金属元素或稀土金属元素，所述碱土金属元素为Ca和/或Mg，过渡金属元素为Co、Ni、W、Ti、Zr、Mo中的一种或几种，稀土金属元素为Ce和/或La；具体是将碱土金属、过渡金属或稀土金属通过不同的制备方法（加热燃烧法、共沉淀法和浸渍法等）制备成金属氮化物材料。

步骤（1）低温等离子体改性的具体条件为：电压20~40V，时间5~15分钟，放电间隙3.5~7.5mm。

步骤（3）再氮化时的氮气压力为1~10Mpa，温度为100~200℃。

本发明实现了氨的连续制备，操作简单、节能环保、经济效益高，具有良好的应用前景。

具体实施方式

为了使本发明所述的内容更加便于理解，下面结合具体实施方式对本发明所述的技术方案做进一步的说明，但是本发明不仅限于此。

实施例1

一种连续合成氨的方法，具体包括以下步骤：

（1）将1g自主合成的Mg₃N₂（燃烧法制备，吴孙富，余彩玲，姚连平，等. 氮化镁的制取及其性质实验[J].化学教育，2009，30(9):63-63.下同）在100℃下与高纯氢接触反应，高纯氢的流量为100mL/min，高纯氢纯度99.999%，以重蒸馏无氨水作为尾气吸收液吸收氨气；

（2）通过气相色谱法检测步骤（3）尾气中氢气的含量，当含量无变化即判断样品已经失活，在失活样品上直接通入高纯氮气，流量为50mL/min，进行再氮化，再氮化时的氮气压力为5Mpa，温度为150℃，通过气相色谱法测量步骤尾气中氮气的含量，当氮气含量无变化即判断再氮化完毕；