[发明专利]一种二维碳氮基复合材料光催化剂及其制备方法、应用

说明书

本发明公开了一种二维碳氮基复合材料光催化剂及其制备方法、应用，涉及光催化材料技术领域，所述二维碳氮基复合材料是将过渡金属元素负载到二维碳氮材料的表面制得的，制得的二维碳氮基复合材料能够降低带隙形成Z‑scheme体系，其价带顶低于水氧化电势，导带底高于水的还原电势。本发明中电子可以在二维碳氮基复合材料光催化剂组成的Z‑scheme体系内部进行有效传输，该光催化剂可以将产氢和产氧两个反应同时在两个反应位点上进行，且由于负载过渡金属离子后复合材料的带隙减少了，因此可以有效利用可见光范围的光能，并能够解决现有反应电子在界面处传输困难的问题。

技术领域

本发明涉及光催化材料技术领域，尤其涉及一种二维碳氮基复合材料光催化剂及其制备方法、应用。

背景技术

化石能源短缺和环境污染是当今人类发展面临的两大主要问题，而光催化裂解水反应可通过太阳能活化水分子H₂O，促进反应，降低势垒，产生氢气这一清洁能源载体。由于氢气的燃烧利用产生的是清洁的水，光解水技术在新能源和环境治理方面，以低成本，环境友好和可持续发展等显著优势展示出了巨大的潜力。

自日本东京大学Fujishima利用TiO₂单晶进行光催化反应使水分解成氢和氧后，大量的理论和实验均致力于光催化材料开发与应用研究中。近年来，涌现的光催化剂有金属氧化物或硫化物，纯金属以及无金属的半导体材料等。同时，类石墨烯二维材料以较高的化学稳定性、半导体性及优异的光学性质也展现出优越的光催化性能。近期，福州大学的王心晨老师课题组用C₃H₆N₆制备出CN材料，所制备得到的CN材料在产氢反应中表现良好的稳定性和光催化活性。

然而，单一光催化剂的带隙都比较大，比如TiO₂的带隙是3.2eV左右，单纯的CN材料的带隙根据我们的计算所得是3.18eV。这些材料的带隙限制了其只能吸收紫外区的光子。然而到达地球的光之中90％都是可见光。所以，单一的光催化剂限制了光能的利用。再者，单一光催化剂同时要求光生电子能量位于水解产氢之上和光生空穴的能量位于水解产氧之下。这也让减小光催化剂的带隙带来困难。

因此，在设计开发出能利用可见光的光催化剂有利于光催化产氢的大范围施行。

发明内容

基于背景技术存在的技术问题，本发明提出了一种二维碳氮基复合材料光催化剂及其制备方法、应用，制得的光催化剂可在光照条件下同时进行产氢和产氧反应，且能够有效利用可见光。

本发明提出的一种二维碳氮基复合材料光催化剂，是将过渡金属元素负载到二维碳氮材料的表面制得的，制得的二维碳氮基复合材料能够降低带隙形成Z-scheme体系，其价带顶低于水氧化电势，导带底高于水的还原电势。

优选地，是由复合材料a和复合材料b复合组成的，所述复合材料a是将过渡金属元素负载到二维碳氮材料的表面制得的，复合材料b是将过渡金属元素负载到二维碳氮材料的表面制得的，复合材料a和复合材料b形成Z-scheme体系，其中复合材料a的价带顶低于水氧化电势，复合材料b的导带底高于水的还原电势。

优选地，所述过渡金属元素为Pt、Pd、Co、Ni、Cu中的两种及以上。负载过渡金属元素可以通过分别将两种及以上的过渡金属元素负载到二维碳氮材料上再进行复合得到，也可以将过渡金属元素依次或者同时负载到同一个二维碳氮材料上制得。

优选地，所述过渡金属元素为Pd和Co。

优选地，所述二维碳氮材料为单层二维碳氮材料或多层二维碳氮材料；优选地，单层二维碳氮材料为类石墨相碳化氮材料。

本发明还提出了上述二维碳氮基复合材料光催化剂的制备方法，包括以下步骤：