[发明专利]一种分子泛频振转态激发制备分子束方法

说明书

一种分子泛频振转态激发制备分子束方法，包括以下步骤:分子红外光泛频激发的吸收截面较之基频小两个数量级以上；自行搭建一套有种子注入的的光参量放大器；种子注入极大减小激光的光谱宽度，稳定激光中心波长，提高激光能量输出稳定性；自行搭建了基于二极管和光栅分光的种子激光，获得光谱宽度为1MHz的稳定种子源，为窄线宽光参量放大器提供核心保障；利用自行搭建单纵模超窄线宽激光器实现了甲烷分子泛频振动转动量子态高效激发，并且有转动量子态的激发能力。本发明的优点：单纵模激光器与分子束技术结合，实现了分子泛频振转量子激发态的高效制备；通过交叉分子束离子速度成像技术实际测量了激发效率。

技术领域

本发明为分子量子态分辨水平的基元碰撞反应动力学实验技术，用于研究能源相关的燃烧化学、环境相关的大气化学、太空环境相关的星际化学等领域涉及的分子化学键断裂与形成等化学过程，特别涉及了一种分子泛频振转态激发制备分子束方法。

背景技术

能源、环境、太空环境等领域与人类的生存与发展息息相关。这些领域都与化学反应密不可分。化学反应是新物质的产生，其中化学键的形成与断裂是最为核心的过程。分子量子态分辨水平的基元碰撞反应动力学实验研究技术是研究化学键形成与断裂机理的重要方法。

高压气体通过小孔绝热膨胀到真空腔内产生的低温具有高强度、高度方向性的超音速分子束流。膨胀过程中，分子之间会发生剧烈碰撞。随机运动的热能向分子定向运动的动能转化，使得平动温度急剧下降。分子内振动以及转动等的冷却效果则与分子的平动自由度之间的耦合相关。通常转动-平动驰豫效率比较高，所以转动的冷却是非常显著的。这使得制备单一转动态布居的、高粒子数密度的反应物成为可能，对光谱、光解和碰撞反应态-态分辨实验产生巨大的推进作用。

交叉分子束实验是让两个分子束发生碰撞散射，引发化学反应，并通过探测产物的量子态、角分布来推测化学反应的过程。在交叉分子束散射实验中，反应的初始条件是确定的，散射之后的状态也能够明确的测量，因此，交叉分子束散射实验是一种定量化地研究化学反应的实验方法，能够提供分子反应碰撞过程最详细的信息。在交叉分子束实验中，反应物分子在交叉区域只经历单次碰撞，这个特点为定量化的实验提供了必要基础：反应物分子以确定的状态(速度、方向、量子态等)参与碰撞；产物分子将保持碰撞结束时的状态，直至被探测器探测，通过测量反应物分子的散射角分布和能量分布，可以获得碰撞的动力学信息。

离子速度成像方法是一种可理想的以同时探测粒子速度分布和全维角分布的实验方法，它是交叉分子束碰撞反应最为重要的通用型探测手段。它采用类似于时间飞渡谱(TOF)方法测量在确定距离内粒子的飞行时间，用离子速度成像方法测量在确定时间内粒子飞行的距离。实验中，母体分子光解产生的解离碎片首先通过REMPI方法进行选态电离。生成于不同空间位置、具有相同速度矢量的碎片离子被精确约束的电场加速后飞向并且“聚焦”于对位置敏感的探测器(MCP+PS+CCD)，从而产生一幅具有质量和内部量子态分辨的二维离子图像。这种方法消除了离子源空间分布的影响，极大的提高了离子速度影像的空间分辨率。

一般认为，处于激发态的分子，比起处于基态的分子具有更大的反应活性。这是因为处于激发态的分子具有更多的内能，这些能量有助于其翻越能垒，从而提高反应速率。但分子内部的激发有很多种形式，包括电子态的激发，振动态的激发，以及转动态的激发。不同形式的激发，一方面能量的多少不一样，另一方面耦合到反应路径的方式和程度不一样，所以对化学反应有不同的影响。从实验上研究不同激发态的分子的反应性质具有非常重要的意义。第一，有助于加深对化学反应的本质理解，同时促进相关理论模型的发展；第二，通过控制反应物分子的激发方式，有可能实现对化学反应的量子态调控。在许多重要的燃烧、大气、星际化学反应过程中，振动激发的反应物分子广泛存在并扮演了重要的角色，对人类的生产和生活具有实际的意义。从分子反应动力学的角度而言，反应物分子初始的振动激发，如何演化到产物分子的内部坐标去，并对反应速率和能量配分等产生影响？因此，分子振动对化学反应有何影响的问题，一直以来尤其受到人们的关注。