[发明专利]电还原二氧化碳制甲酸的催化剂及其制备方法有效

专利信息
申请号: 201811597998.2 申请日: 2018-12-26
公开(公告)号: CN109675586B 公开(公告)日: 2020-04-10
发明(设计)人: 谢顺吉;马文超;张庆红;王野 申请(专利权)人: 厦门大学
主分类号: B01J27/04 分类号: B01J27/04;B01J27/057;C07C53/02;C07C51/00
代理公司: 厦门南强之路专利事务所(普通合伙) 35200 代理人: 张素斌
地址: 361005 *** 国省代码: 福建;35
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摘要:
搜索关键词: 还原 二氧化碳 甲酸 催化剂 及其 制备 方法
【权利要求书】:

1.电还原二氧化碳制甲酸的催化剂,其特征在于:所述催化剂为硫族元素掺杂的金属电催化剂,所述硫族元素包括硫、硒和碲中的至少一种,所述金属包括铟、锡、铅和铋中的至少一种。

2.如权利要求1所述电还原二氧化碳制甲酸的催化剂,其特征在于:硫族元素的含量摩尔百分比为0.01%~25%。

3.制备权利要求1或2所述电还原二氧化碳制甲酸的催化剂的制备方法,其特征在于:包括以下步骤:

1)先将硫族元素的单质或者硫族元素的化合物和金属盐溶解在N,N-二甲基甲酰胺中,然后放入碳材料,最后转移至高压釜中进行溶剂热处理;

2)溶剂热处理完毕后取出碳材料,并用去离子水洗涤,干燥,即得到碳材料负载的硫族元素掺杂的金属氧化物前驱体,然后电还原即得碳材料负载的硫族元素掺杂的金属电催化剂。

4.如权利要求3所述电还原二氧化碳制甲酸的催化剂的制备方法,其特征在于:所述碳材料包括碳纸、碳布、石墨片、泡沫碳、碳纳米管中的至少一种。

5.如权利要求4所述电还原二氧化碳制甲酸的催化剂的制备方法,其特征在于:所述碳材料为碳纸。

6.如权利要求3所述电还原二氧化碳制甲酸的催化剂的制备方法,其特征在于:所述硫族元素的化合物选自硫粉、硫脲、硫化钠、硫代乙酰胺、硒粉、亚硒酸钠、碲粉、亚碲酸中至少一种。

7.如权利要求3所述电还原二氧化碳制甲酸的催化剂的制备方法,其特征在于:所述金属盐选自铟、锡、铅和铋的氯化盐、硝酸盐和乙酰丙酮盐中的至少一种。

8.如权利要求3所述电还原二氧化碳制甲酸的催化剂的制备方法,其特征在于:溶剂热处理的温度为130~200℃,溶剂热处理的时间为12~48h,电还原处理电位为-0.98Vvs.RHE。

9.将权利要求1~8所述电还原二氧化碳制甲酸的催化剂应用到电还原二氧化碳制甲酸中,其特征在于:在H型电解池中进行反应,硫族元素掺杂的金属电催化剂做阴极,Pt片或石墨做阳极,饱和甘汞电极做参比电极,将二氧化碳通入阴极电解液中,施加负电位进行电解,即制得甲酸。

10.如权利要求9所述电还原二氧化碳制甲酸的催化剂应用到电还原二氧化碳制甲酸中,其特征在于:二氧化碳流速为5~100mL min-1;电解液包括NaHCO3、KHCO3、CsHCO3和K2SO4中的至少一种,电解液浓度为0.1~2M;负电位为-0.33~-1.23V vs.RHE。

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