[发明专利]一种掺氮多孔碳布及其作为生物电化学系统阳极的应用

说明书

本发明提供了一种掺氮多孔碳布及其作为生物电化学系统阳极的应用。一种掺氮多孔碳布的制备方法，包括以下步骤：(1)将清洗干净的CC片于硫酸铵溶液中电解；(2)将电解后的CC片浸入Ni(NO₃)₂·6H₂O和六亚甲基四胺的混合溶液中，搅拌，将浸有CC片的混合溶液转移到反应容器中，进行水热反应，将水热反应后的CC片在反应容器中自然冷却至室温后，进行清洗并烘干；(3)将CC片退火处理，然后于N₂气氛氛围下热解，自然冷却至室温，随后清洗干净得到掺氮多孔碳布。本发明以碳布为基底制备多孔且掺氮的碳布作为生物电化学系统的阳极，促进BESs微生物胞外电子传递速率，从而实现提高生物电化学系统的性能。

技术领域：

本发明涉及生物电化学系统技术领域，具体涉及一种掺氮多孔碳布及其作为生物电化学系统阳极的应用。

背景技术：

生物电化学系统(Bio-electrochemical systems,BESs)是由微生物驱动氧化或还原反应以实现降解有机物同时产生电能的技术，主要应用于废水处理、环境监测、生物传感和替代能源发电等方面。通常被作为BESs生物催化剂的两种外源微生物是Shewanella和Geobacter，可直接将电子转移到电极表面。然而，由于微生物活性低、细胞外电子转移率(Extracellular electron transfer,EET)低、反应器有限的传质速率和电阻等一系列因素的影响，使得BESs性能不理想(成本高、输出功率低)，限制了其在工业中的实际应用。其中，微生物与电极之间的胞外电子转移率较低是限制BESs性能的主要因素之一。

目前，用于提高BESs性能的方法有阳极修饰、在电极上固定介质和增加额外的介质等，这些手段均聚焦于阳极，因为阳极决定着细菌的附着量，而且还关系着电子与电极之间的传递，而改进后的阳极可以直接增加细菌的附着量并增强电子转移效率，因而阳极对有效地提高BESs的性能至关重要。现有研究表明，碳基材料如碳布、碳刷、碳颗粒等由于其机械强度高、导电性好、生物相容性和化学稳定性高、比表面积大等优点在BESs中得到广泛使用。而其中最常用的是碳布电极，但碳布电极的活化和传质过电位过高、比表面积较低，导致阳极生物负载量不高、电子传递效率低且生物电化学系统性能偏低，因此采用新方法处理碳布阳极以提高阳极生物负载量和电子传递效率非常必要。

发明内容：

本发明的目的是提供一种掺氮多孔碳布及其作为生物电化学系统阳极的应用，本发明以碳布为基底制备多孔且掺氮的碳布作为生物电化学系统的阳极，促进BESs微生物胞外电子传递速率，从而实现提高生物电化学系统的性能。

本发明的一个目的是提供了一种掺氮多孔碳布的制备方法，包括以下步骤：

(1)将清洗干净的CC片于(NH₄)₂SO₄溶液中电解0.5～2min；

(2)将电解后的CC片浸入Ni(NO₃)₂·6H₂O和六亚甲基四胺的混合溶液中，搅拌，将浸有CC片的Ni(NO₃)₂·6H₂O和六亚甲基四胺溶液转移到反应容器中，进行水热反应，将水热反应后的CC片在反应容器中自然冷却至室温后，进行清洗并烘干；

(3)将步骤(2)处理后的CC片于450℃～550℃下退火处理0.5～2h，然后于N₂气氛氛围下800℃～1000℃热解1～3h，自然冷却至室温，将处理过的CC片浸入盐酸处理，随后清洗干净得到掺氮多孔碳布。

本发明的碳布经过电解处理、热还原和蚀刻处理后形成了掺杂氮活性位点且富含孔隙的结构，此结构明显增加了电极的有效电化学反应活性面积，增大了电极的生物相容性，并促进微生物和电极之间的电子转移效率，使得BESs产电性能显著提高。