[发明专利]一种燃料颗粒的制备方法以及由此得到的核壳型燃料颗粒

说明书

本发明涉及一种燃料颗粒的制备方法，包括提供球形的核芯；在所述核芯上通过化学气相沉积形成多孔碳化硅层或碳化锆层，得到多孔碳化硅层或碳化锆层包覆颗粒；将多孔碳化硅层或碳化锆层包覆颗粒浸泡在活性液中进行真空浸渍，得到化合物填充多孔碳化硅层或碳化锆层包覆颗粒；使得化合物填充多孔碳化硅层或碳化锆层包覆颗粒中的化合物分解形成可燃中子毒物氧化物或氧化钍，得到燃料颗粒。本发明还提供由上述制备方法得到的核壳型燃料颗粒。本发明通过在核芯外包覆的碳化硅层或碳化锆层来提高燃料颗粒的安全性，即堆安全性；同时通过填充在碳化硅层或碳化锆层中的可燃中子毒物氧化物或氧化钍来提高堆经济性。

技术领域

本发明涉及核燃料制备领域，更具体地涉及一种燃料颗粒的制备方法以及由此得到的核壳型燃料颗粒。

背景技术

燃料颗粒作为燃料元件中最小的结构单元，已被广泛用于反应堆。燃料颗粒的制备工艺简易，且在制备、收集和输运过程中极大地减少了接触放射性粉尘风险，常被均匀地散布在非裂变材料(基体相)中形成弥散性燃料芯体。此外，燃料颗粒具有较好的球形度和在流化床中具有较好的喷动流型，常作为核芯，被包覆金属涂层或非金属涂层，用于避免裂变产物逸出至基体相，损伤基体相，延长元件使用寿命。例如，在燃料颗粒表面包覆Nb、Ni、W、Mo、Be、和Nb-V金属涂层，或在燃料颗粒上依次包覆疏松碳层、内致密碳层、碳化硅层和外致密碳层形成三结构各向同性包覆燃料颗粒(TRISO)。

随着反应堆向更高温度和更深燃耗先进堆型发展，需对燃料颗粒的结构和组成进行改进，进一步提高反应堆的经济性。例如，在燃料循环初期，为了控制中子和燃料接触几率以使燃料裂变速度变缓，即为了平衡过度反应性，可在燃料颗粒表面包覆可燃中子毒物(如镥、镝、铒、铕、铪、铟和镉等)层，以使得反应堆在一次加料后可以运行更长时间，有利于充分利用核裂变所释放出的热能，从而提高堆经济性。

但是，目前并没有成熟、均匀和简便的包覆技术可用来制备可燃中子毒物层，这也就阻碍了燃料颗粒的开发和应用。

发明内容

为了解决上述现有技术存在的无法简便地包覆可燃中子毒物层的问题，本发明旨在提供一种燃料颗粒的制备方法以及由此得到的核壳型燃料颗粒。

本发明所述的燃料颗粒的制备方法，包括如下步骤：S1，提供球形的核芯；S2，在所述核芯上通过化学气相沉积形成多孔碳化硅层或碳化锆层，得到多孔碳化硅层或碳化锆层包覆颗粒；S3，将多孔碳化硅层或碳化锆层包覆颗粒浸泡在活性液中进行真空浸渍，得到化合物填充多孔碳化硅层或碳化锆层包覆颗粒，其中，该活性液为可燃中子毒物溶液、可燃中子毒物溶胶、钍溶液或钍溶胶；S4，使得化合物填充多孔碳化硅层或碳化锆层包覆颗粒中的化合物分解形成可燃中子毒物氧化物或氧化钍，得到燃料颗粒。

所述核芯为氧化锆、氧化钚、氧化铈、氧化铀、铀钍氧化物、或铀钚氧化物。优选地，所述核芯的直径为100～500μm。该直径范围内的核芯颗粒可以在后续工艺中形成稳定的喷动流型，从而获得厚度、球粒度和粒径等更为均匀的包覆层。

所述步骤S2具体为：在惰性气氛下将所述核芯装入高温流化床化学气相沉积装置(也称为高温流化床)中，升温至第一沉积温度，通入三氯甲基硅烷或六甲基二硅烷和丙烯的混合气体，以氢气作为载带气体，在核芯上沉积形成碳化硅和碳的复合层，通过热分解除去复合层中的碳得到多孔碳化硅层。优选地，所述惰性气氛为氩气或氮气；所述第一沉积温度为1400～1500℃，沉积速率为0.4～0.6μm/min；三氯甲基硅烷或六甲基二硅烷和丙烯的摩尔比为1:0.6。

所述步骤S2具体为：在惰性气氛下将所述核芯装入高温流化床化学气相沉积装置中，升温至第二沉积温度，通入氯化锆和烃类气体的混合气体，以氢气作为载带气体，在核芯上沉积形成碳化锆和碳的复合层，通过热分解除去复合层中的碳得到多孔碳化锆层。优选地，所述惰性气氛为氩气或氮气；所述烃类气体为甲烷、乙烯和丙烯中的至少一种；所述第二沉积温度为1100～1200℃；沉积速率为0.3～0.5μm/min；氯化锆和烃类气体的摩尔比为1:1.6。