[发明专利]一种聚硅铝碳氮陶瓷微球及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种聚硅铝碳氮陶瓷微球的制备方法，其特征在于包括以下步骤：

(1)液态聚硅氮烷的制备：在惰性气体保护下，向容器中加入溶剂、乙烯基氯硅烷和甲基二氯硅烷，然后在-5～10℃下通入高纯氨气发生氨解反应，氨解反应结束后继续在惰性气氛下反应一段时间，然后在惰性气氛保护下过滤，将所得滤液减压蒸馏除去溶剂即得到粘性的液态聚硅氮烷；

(2)液态聚硅铝氮烷的制备：在惰性气体保护下，在-5～5℃向步骤(1)中得到的液态聚硅氮烷中加入有机铝的甲苯溶液，低温搅拌一段时间后自然升至室温下继续反应，即得到液态聚硅铝氮烷；

(3)聚硅铝氮烷微球的制备：将烷基酚聚氧乙烯醚加入到溶剂中形成混合溶液，然后将步骤(2)中制备的液态聚硅铝氮烷加入到混合溶液中，搅拌使液态聚硅铝氮烷溶解得到均匀的乳液，再倒入高压反应釜中固化，将固化后的反应产物纯化即得到聚硅铝碳氮微球；

(4)聚硅铝碳氮微球陶瓷化：将步骤(3)制备得到的聚硅铝碳氮微球放入Al₂O₃坩埚中，置于管式炉内高温热解即得到聚硅铝碳氮陶瓷微球；

步骤(1)中所述的溶剂为甲苯或四氢呋喃；

步骤(1)中所述的乙烯基氯硅烷为甲基乙烯基二氯硅烷、乙烯基三氯硅烷中的至少一种；

步骤(1)中所述的溶剂、乙烯基氯硅烷和甲基二氯硅烷的用量满足：乙烯基氯硅烷、甲基二氯硅烷和溶剂的质量比为10～20:0～20:60～90；

步骤(2)中所述的有机铝的甲苯溶液和液态聚硅氮烷的用量满足：步骤(2)的反应体系中Si元素和Al元素的摩尔比为10:1；

步骤(3)中所述的烷基酚聚氧乙烯醚、溶剂和液态聚硅铝氮烷的用量满足液态聚硅铝氮烷、烷基酚聚氧乙烯醚和溶剂的质量比为2:0.1-0.23:15-20；

步骤(3)中所述的高压反应釜中固化是指在150～200℃固化4～6h。

2.根据权利要求1所述的聚硅铝碳氮陶瓷微球的制备方法，其特征在于：

步骤(1)中的操作均在惰性气氛保护下进行。

3.根据权利要求1所述的聚硅铝碳氮陶瓷微球的制备方法，其特征在于：

步骤(1)中所述的高纯氨气是指纯度为99.9999％的氨气；

步骤(1)中所述的通入氨气发生氨解反应是指在-5～10℃范围以90～150mL/min的速度通入氨气氨解1～4h；

步骤(1)中所述的氨解在无水无氧的条件下进行；

步骤(1)中所述的继续在惰性气氛下反应一段时间是指在-5～10℃继续反应1～4h。

4.根据权利要求1所述的聚硅铝碳氮陶瓷微球的制备方法，其特征在于：

步骤(2)中所述的有机铝的甲苯溶液是指有机铝的浓度为2mol/L的甲苯溶液，其中的有机铝为二异丁基氢化铝、三乙基铝中的至少一种。

5.根据权利要求1所述的聚硅铝碳氮陶瓷微球的制备方法，其特征在于：

步骤(2)中所述的低温搅拌一段时间是指在-5～10℃温度下，以100～300rpm搅拌2～6h；步骤(2)中所述的升至室温继续反应是指升至室温继续反应24～48h。

6.根据权利要求1所述的聚硅铝碳氮陶瓷微球的制备方法，其特征在于：

步骤(3)中所述的溶剂为乙腈或乙腈与水的混合物。

7.根据权利要求1所述的聚硅铝碳氮陶瓷微球的制备方法，其特征在于：

步骤(3)中所述的纯化是指将所得反应液在5000～10000rpm速度下离心5～10min，将离心后所得的固体用乙腈、甲苯或乙醇中的至少一种进行清洗，然后在40～90℃烘干。