[发明专利]一种单原子分散贵金属催化剂、其制备方法及应用有效

专利信息
申请号: 201811383736.6 申请日: 2018-11-20
公开(公告)号: CN111195515B 公开(公告)日: 2021-04-23
发明(设计)人: 丁云杰;冯四全;宋宪根 申请(专利权)人: 中国科学院大连化学物理研究所
主分类号: B01J23/46 分类号: B01J23/46;B01J23/44;B01J23/52;B01J23/50;B01J23/42;C07C67/36;C07C69/14;C07C29/50;C07C31/04;C07C51/215;C07C53/02;C07C67/00;C07C69/06
代理公司: 北京元周律知识产权代理有限公司 11540 代理人: 杨晓云
地址: 116023 *** 国省代码: 辽宁;21
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摘要:
搜索关键词: 一种 原子 分散 贵金属 催化剂 制备 方法 应用
【说明书】:

本申请公开了一种单原子分散贵金属催化剂,其特征在于,所述的催化剂包括活性组分和载体活性炭;其中,所述活性组分为贵金属元素,所述贵金属元素选自Pt、Pd、Ru、Ag、Au、Ir、Rh中的至少一种;所述贵金属元素以单原子形式分散在所述单原子分散贵金属中。本申请还公开了该单原子分散贵金属催化剂的制备方法,工艺简单,效果明显,普适性强,可生产出一批载量高,活性好,稳定性强的负载贵金属单原子催化剂。

技术领域

本申请涉及一种单原子分散贵金属催化剂、其制备方法及应用,属于工业催化领域。

背景技术

单原子级分散的负载型金属催化剂,以其理想的均相催化多相化的研究模型,自2011年后引起人们的广泛关注,相较于其他纳米或亚纳米催化剂而言,具有非常高的催化效率。在氧化、还原、水煤气转化、电催化等方面表现出优异的催化性能。

但是对于负载的纳米金属催化剂而言,其金属催化剂往往只有表面暴露的原子才具有催化剂活性,这就使得金属原子利用效率低,尤其是资源有限的贵金属,会造成资源的浪费。同时,单原子级分散的金属催化剂,具有更多配位不饱和位点,这些位点被认为是催化反应的活性中心。因此,原子级分散的金属催化剂不仅具有100%的原子利用率外,还具有很高的催潜力。

然而,由于单原子级分散的负载金属催化剂具有高的表面能、可迁移性,容易团聚。因此,在催化反应过程中保持较高的稳定性是一个重大的挑战。这不仅限制了单原子催化剂的实际应用,也导致了金属催化剂的活性中心的精细结构难以解析,反应构效关系难以建立。

面对这些难题,人们往往被迫降低金属催化剂的负载量来抑制催化剂的团聚失活。目前,单原子级分散的负载金属催化剂的普适性制备方法,尤其是大规模高负载量稳定性还好的金属单原子分散催化剂的制备是一大难题。

发明内容

根据本申请的一个方面,提供一种单原子分散贵金属催化剂,该催化剂具有活性高、稳定性强等优点。

所述单原子分散贵金属催化剂,其特征在于,包括活性组分和载体活性炭;

其中,所述活性组分中包含贵金属元素,所述贵金属元素选自Pt、Pd、Ru、Ag、Au、Ir、Rh中的至少一种;

所述贵金属元素以单原子形式分散在所述单原子分散贵金属中。

优选地,所述活性组分在所述单原子分散贵金属催化剂中的重量百分含量为0.05~8%;

所述活性组分在所述单原子分散贵金属催化剂中的重量百分含量以贵金属元素的质量百分含量计。

进一步优选地,所述活性组分在所述单原子分散贵金属催化剂中的重量百分含量为5~8%。贵金属以高密度单分散形式存在于载体活性炭载体上。

进一步优选地,所述活性组分在所述单原子分散贵金属催化剂中的重量百分含量为5~6.5%。贵金属以高密度单分散形式存在于载体活性炭载体上。

更进一步优选地,所述活性组分在所述单原子分散贵金属催化剂中的重量百分含量为6.5~8%。贵金属以高密度单分散形式存在于载体活性炭载体上。

根据本申请的又一方面,提供制备所述单原子分散贵金属催化剂的方法,具体来说就是将活性炭负载的金属铑(Rh)、铱(Ir)、钌(Ru)、铂(Pt)、金(Au)、银(Ag)和钯(Pd)经过一氧化碳和卤素或卤代烃的混合气氛在一定条件下处理处理一段时间,进而将Rh、Ir、Ru、Pd、Pt、Au和Ag等金属纳米颗粒进行分散,从而得到原子级分散的负载单原子催化剂。该方法可以将贵金属以高密度单分散形式存在于载体活性炭载体上,载量最高可达8%;该方法所制备的单原子分散贵金属催化剂,具有分散均匀,载量高,不流失,稳定性好等优点。

所述制备单原子分散贵金属催化剂的方法,至少包括如下步骤:

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