[发明专利]海胆型普鲁士蓝-钯核壳结构负载氮掺杂石墨烯纳米复合材料及其制备得到的电极与应用

说明书

本发明公开了一种海胆型普鲁士蓝‑钯核壳结构负载氮掺杂石墨烯纳米复合材料及其制备得到的电极与应用。所述的材料的制备方法包含如下步骤：S11.将K₃Fe(CN)₆加入到混合溶液中，磁力搅拌溶解；S12.将上述溶液放入水热反应釜中置于烘箱中反应，得到普鲁士蓝；S13.取普鲁士蓝加入水中，超声分散均匀后在磁力搅拌下分别滴加PdCl₂溶液和NaBH₄溶液，即可得到海胆型普鲁士蓝‑钯核壳结构材料；S14.取制得的海胆型普鲁士蓝‑钯核壳结构材料在DMF中配成分散液，随后与氮掺杂石墨烯分散液超声混合后，离心干燥后即得所述的材料。利用该材料制备得到的电极可以用于定量检测人体尿液和兔血清中的鸟嘌呤含量，且具有检测范围宽、灵敏度高、检出限低、稳定性好和抗干扰性强等优点。

技术领域

本发明涉及材料制备和电化学分析技术领域，具体涉及一种海胆型普鲁士蓝 -钯核壳结构负载氮掺杂石墨烯纳米复合材料及其制备得到的电极与应用。

背景技术

鸟嘌呤是构成DNA结构的基本组成部分的重要嘌呤基，其参与生物体内能量转导、代谢辅因子和细胞信号等各种过程，在遗传和代谢过程中具有重要作用。当生物体内鸟嘌呤的浓度发生不正常变化时预示着免疫系统发生缺陷。因此，开展对生物体内鸟嘌呤的定量检测能在临床诊断、疾病治疗和科学研究等领域起到重要作用。目前用于鸟嘌呤检测的测定方法有高效液相色谱法和荧光光度法等，这些检测方法需要复杂的仪器和耗时的实验程序。而电化学分析方法以简单、快速、灵敏度高、成本低而著称，采用电分析方法测定鸟嘌呤时其在电极表面进行吸附，还可以通过电化学方法检测DNA碱基电化学性质的微小变化，以便深入了解遗传信息的基本机制。目前，涉及电化学方法检测鸟嘌呤的报道中，通常利用纳米材料对电极进行修饰，以期望提高检测的电信号响应，比如以石墨烯基材料制备了几种电化学检测鸟嘌呤的修饰电极，但是这些电极在检出限、灵敏度等方面有待进一步改善。比如，现有文献公开的石墨烯/nafion修饰电极的检出限为 5.8×10^-7mol/L、灵敏度为0.038A/(mol/L)(Yin,H.,Zhou,Y.,Ma,Q.,Ai,S.,Ju,P., Zhu,L.,Lu,L.,ProcessBiochem.2010,45,1707–1712)；石墨烯/离子液体/壳聚糖修饰电极的检出限为7.5×10^-7mol/L、灵敏度为0.1073A/(mol/L)(Niu,X.,Yang,W., Ren,J.,Guo,H.,Long,S.,Chen,J.,Gao,J.,Electrochim.Acta 2012,80,346–353)；羧基化石墨烯修饰电极的检出限为0.5×10^-7mol/L、灵敏度为0.0103 A/(mol/L)(Huang,K.J.,Niu,D.J.,Sun,J.Y.,Han,C.H.,Wu,Z.W.,Li,Y.L.,Xiong, X.Q.,Colloid.Surface.B 2011,82,543–549)。为克服这些问题，需要设计和制备高催化活性的电极修饰材料。

发明内容

本发明所要解决的首要技术问题是，为了克服现有技术中用于检测鸟嘌呤的修饰电极存在检出限高和灵敏度低的问题，提供一种用于制备检测鸟嘌呤修饰电极的海胆型普鲁士蓝-钯核壳结构负载氮掺杂石墨烯纳米复合材料。由该材料制备得到的修饰电极对于鸟嘌呤的检测具有低的检出限和高的灵敏度。

本发明所要解决的另一技术问题是，提供一种海胆型普鲁士蓝-钯核壳结构负载氮掺杂石墨烯纳米复合膜修饰电极及其制备方法。

本发明所要解决的再一技术问题是，提供一种海胆型普鲁士蓝-钯核壳结构负载氮掺杂石墨烯纳米复合膜修饰电极在检测人体尿液和兔血清中的鸟嘌呤含量的应用。

本发明所要解决的上述技术问题，通过以下技术方案予以实现：

一种海胆型普鲁士蓝-钯核壳结构负载氮掺杂石墨烯纳米复合材料的制备方法，其包含如下步骤：