[发明专利]一种微孔化铁-氮掺杂碳催化剂材料的可循环制备方法

权利要求书

1.一种微孔化铁-氮掺杂碳催化剂材料的可循环制备方法，其特征在于：包括如下步骤：

（a）将可溶性的三价铁源化合物溶于水中形成溶液，在搅拌条件下迅速倒入一定量的含氮聚合物单体，搅拌条件下，氧化聚合一段时间后进行固液分离，收集滤液和湿润固体，无需洗涤和干燥过程；

（b）将步骤a得到的湿润固体与一定量的熔盐充分混合、干燥得到熔盐外包型前驱体；所述的熔盐为锂、钠、钾、镁、钙、铝、锌的氯化物或者锂、钠、钾、镁、钙、铝、锌的氯化物的水合物中的一种或者两种混合物；

（c）将步骤b得到的熔盐外包型前驱体放入管式炉中，在氮气、氩气或者氩气-氢气混合气的惰性气氛下进行800~1000℃高温碳化处理1～3小时得到碳化产物；升温速率为2～10℃/min；

（d）将步骤c得到的碳化产物进行粉碎、酸洗、水洗、干燥处理，得到微孔化铁-氮掺杂碳材料；

（e）将步骤a固液分离得到的滤液与双氧水搅拌混合得到三价铁源溶液，然后重复（a）至（d）过程得到二次铁-氮掺杂碳材料，以此类推，可循环制备不同批次的铁-氮掺杂碳材料。

2.根据权利要求1中所述的制备方法，其特征在于：步骤（a）中，所述的可溶性三价铁源化合物为氯化铁、硝酸铁或者氯化铁水合物、硝酸铁水合物中的一种或多种的混合物；所述的含氮聚合物单体为吡咯、苯胺、苯二胺或者吡咯衍生物、苯胺衍生物、苯二胺衍生物中的一种或者多种的混合物；含氮聚合物单体浓度控制在0.2～1mol/L之间，三价铁源浓度控制在聚合物单体浓度的2~2.5倍；所述的氧化聚合过程是在0~50 ℃范围内磁力或机械搅拌1~5小时，所述的固液分离通过抽滤或低速离心完成。

3.根据权利要求1中所述的制备方法，其特征在于：步骤（b）中，熔盐与湿润固体之间的质量比控制在5:1~15:1之间；所述的充分混合是通过加入水进行搅拌浸润或者直接研磨或球磨。

4.根据权利要求1中所述的制备方法，其特征在于：步骤（d）中，所述的粉碎过程使用研磨、碾压或球磨的方式进行；所述的酸洗过程需要用到的酸为盐酸、硫酸、硝酸、醋酸中的一种或混合物，酸溶液浓度在0.1~5 mol/L之间；所述的酸洗和水洗过程是浸泡、搅拌、过滤或离心过程，其中酸洗浸泡、搅拌时间为1~5小时，温度在0~50℃之间；所述的酸洗后的溶液可循环使用。

5.根据权利要求1中所述的制备方法，其特征在于：步骤（e）中，所述可循环制备过程是将固液分离后的滤液直接与双氧水混合、搅拌得到三价铁源溶液，或者将不同批次循环后的滤液进行混合后与双氧水混合、搅拌得到三价铁源溶液；所述的双氧水为质量分数为30~80wt%的市售双氧水溶液，所需过氧化氢的摩尔量按照滤液中铁离子总摩尔量的0.5~1倍加入。

6.一种微孔化铁-氮掺杂碳催化剂材料，其特征在于，是通过权利要求1~5任一项所述制备方法制得的。

7.将权利要求6所述的微孔化铁-氮掺杂碳催化剂材料用于金属-空气电池、燃料电池、水分解或二氧化碳还原领域的电催化剂的用途。