[发明专利]一种稀土元素复合氧化物及其制备方法和应用有效
申请号: | 201811173983.3 | 申请日: | 2018-10-09 |
公开(公告)号: | CN109465003B | 公开(公告)日: | 2021-11-30 |
发明(设计)人: | 宋锡滨;焦英训;刘洪升;艾辽东;潘光军 | 申请(专利权)人: | 山东国瓷功能材料股份有限公司 |
主分类号: | B01J23/10 | 分类号: | B01J23/10;B01J37/10;B01J37/08;B01J35/10 |
代理公司: | 北京路浩知识产权代理有限公司 11002 | 代理人: | 王文君;陈征 |
地址: | 257091 山东省*** | 国省代码: | 山东;37 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 稀土元素 复合 氧化物 及其 制备 方法 应用 | ||
1.一种稀土元素复合氧化物的制备方法,其特征在于,包括:
(1)将稀土元素、铝源分别溶解,向含铈、锆的溶液中分别加入螯合剂,再将各溶液混合,得到含有螯合剂的前驱体体系,调节体系pH至1.3-2.0;
所述稀土元素包括镨、钕、钐、镧、钇中的一种或几种;
所述螯合剂选自NTA系列,EDTA系列,DTPA系列,固胺类,HEDTA系列;
(2)搅拌条件下,将体系加热回流,得到溶胶;冷却,所述溶胶与含有表面活性剂的碱性沉淀剂混合,得到沉淀的前驱体;
(3)将沉淀的前驱体置于高压反应釜中进行水热反应,反应后的产物经过干燥、煅烧,得到稀土元素复合氧化物。
2.根据权利要求1所述的稀土元素复合氧化物的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,所述稀土元素是以其硝酸盐、醋酸盐、氯化物、硫酸盐、氧化物形式使用。
3.根据权利要求2所述的稀土元素复合氧化物的制备方法,其特征在于,所述稀土元素是以其四价态硝酸盐、氧化物的形式使用。
4.根据权利要求1所述的稀土元素复合氧化物的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,所述螯合剂选自NTA系列、EDTA系列;
和/或,
所述螯合剂的加入量为铈、锆各自摩尔量的1/4-1/3。
5.根据权利要求1所述的稀土元素复合氧化物的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,调节所述体系pH至1.4-1.6。
6.根据权利要求1-5任一所述的稀土元素复合氧化物的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,所述前驱体体系包括如下重量份的组分:20-80份氧化铈、15-70份氧化锆、5-50份氧化铝、3-5份的氧化镧或氧化镨或氧化钕、5-15份氧化钇;
或,所述前驱体体系包括如下重量份的组分:35-45份氧化铈、35-50份氧化锆、5-15份氧化铝、3-5份的氧化镧、5-10份氧化钇、氧化镨或氧化钕。
7.根据权利要求1-5任一所述的稀土元素复合氧化物的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,所述前驱体体系中粒子的粒径为300-500nm。
8.根据权利要求1-5任一所述的稀土元素复合氧化物的制备方法,其特征在于,步骤(2)中,所述加热回流时间为3-4h;
和/或,所述表面活性剂选自阴离子表面活性剂、两性离子表面活性剂或非离子表面活性剂。
9.根据权利要求1-5任一所述的稀土元素复合氧化物的制备方法,其特征在于,步骤(3)中,所述前驱体在2-3小时内升温至170-190℃;反应后的产物经洗涤、干燥,于750-800℃温度在惰性气氛中煅烧,再于500-600℃空气气氛下煅烧。
10.权利要求1-9任一项所述制备方法得到的稀土元素复合氧化物,其特征在于,以铈、锆为主,且具有如下性能:
(1)1000℃下煅烧4h,BET比表面至少为60m2/g,BJH孔容在0.60ml/g至0.85ml/g之间,孔径呈现双孔分布,以介孔为主,分布范围2-5nm,10-50nm;
(2)1100℃下煅烧4h,BET比表面至少为40m2/g;BJH孔容在0.20ml/g至0.50ml/g之间,孔径呈现双孔分布,以介孔为主,分布范围2-3nm,30-100nm;
(3)储氧量在500μmolO2/g至1200μmolO2/g之间;
(4)通过程序升温还原测量的最高还原温度低于或等于480℃。
11.权利要求10所述的稀土元素复合氧化物在移动源催化领域中的应用。
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